鈰基材料的改性及其兩步法熱化學(xué)循環(huán)分解CO2的研究.pdf

1、太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文1太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文I鈰基材料的改性及其兩步法熱化學(xué)循環(huán)分解CO2的研究摘要由于化石能源的不可持續(xù)性，以及利用過(guò)程中產(chǎn)生的溫室效應(yīng)、環(huán)境污染等問(wèn)題，使得潔凈、環(huán)境友好的可再生能源體系的利用迫在眉睫。其中，兩步法熱化學(xué)循環(huán)分解CO2是一種極具前景的方式，它能夠?qū)⑻?yáng)能轉(zhuǎn)化為可長(zhǎng)期儲(chǔ)存和便于運(yùn)輸?shù)幕瘜W(xué)燃料，因此受到國(guó)際社會(huì)的廣泛關(guān)注。而在兩步法熱循環(huán)過(guò)程中，對(duì)金屬氧化物的性能要求苛刻，只有少數(shù)的金屬

2、氧化物能夠完成，目前研究比較多的體系有鐵氧化物、ZnO、CeO2、V2O5等，其中CeO2材料因其具備優(yōu)良的儲(chǔ)放氧性能，不揮發(fā)，抗燒結(jié)能力強(qiáng)，CO產(chǎn)生速率快，循環(huán)穩(wěn)定性好等優(yōu)勢(shì)成為近年來(lái)研究的熱點(diǎn)。而CeO2材料最大的問(wèn)題是還原溫度低于1500oC時(shí)可利用的氧空位非常有限，限制了CO的產(chǎn)量，因此本文在前人研究的基礎(chǔ)上，利用檸檬酸絡(luò)合法對(duì)鈰基材料進(jìn)行摻雜改性（Zr，In），試圖改善鈰基材料在兩步法分解CO2中的反應(yīng)性能。通過(guò)XRD、N2吸

3、附脫附、Raman、H2TPR等表征手段以及課題組自行搭建的COCO2循環(huán)反應(yīng)裝置對(duì)制得材料的結(jié)構(gòu)、還原特性、儲(chǔ)放氧性能和熱穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，為改性鈰基材料在該體系中的應(yīng)用提供了參考。研究了Zr的摻雜含量對(duì)檸檬酸絡(luò)合法制備的鈰鋯固溶體結(jié)構(gòu)、氧化還原性能以及對(duì)兩步法熱循環(huán)體系中CO2分解產(chǎn)物釋放規(guī)律的影響，研究結(jié)果表明：Zr的引入起到了惰性載體的作用，當(dāng)Zr的摩爾含量低于20%時(shí)，Zr摻雜含量越高，材料的熱穩(wěn)性越好，越有利于保持良好的孔道