萃取電噴霧電離質譜檢測技術研究.pdf

1、常壓質譜技術是近十幾年才發(fā)展起來的一種質譜分析技術，能夠在大氣壓環(huán)境下對樣品進行快速檢測，無需樣品預處理過程，為復雜樣品的原位、在線分析提供了有效途徑。萃取電噴霧電離質譜作為一種典型的常壓質譜技術，適合于各種類型樣品的快速檢測分析，目前已經(jīng)應用到生物醫(yī)藥、公共安全和食品安全等各個領域。本論文采用萃取電噴霧電離質譜對多種樣品進行了在線檢測分析。研究內(nèi)容主要包括:
　　1.將商用電噴霧電離飛行時間質譜，改造為萃取電噴霧電離飛行時間質譜

2、。對離子源的電噴霧電壓、電噴霧液流量、抽氣進樣流量、反吹氣流量以及質譜的離子傳輸電壓進行了優(yōu)化。對于氣態(tài)樣品，采用直接進樣和稀釋進樣兩種方式進行檢測;對于固態(tài)樣品，使用激光消融汽化進樣方式，該方法尤其適合于含水生物樣品的檢測。對測得樣品的成分，總結出一套定性的基本方法:首先確定離子所帶電荷數(shù)，并根據(jù)高分辨質譜測得的離子準確質荷比和同位素豐度，確定離子的分子式，然后通過在線數(shù)據(jù)庫進行檢索，得到該分子式對應的可能化合物，最后利用四級桿飛行時

3、間質譜進行碰撞誘導離解分析，并結合數(shù)據(jù)庫中碎片譜和已有文獻報道，給出化合物的初步定性結果。
　　2.利用萃取電噴霧電離四級桿飛行時間質譜技術，開展了對人體呼氣和一次性注射器揮發(fā)性殘留物兩種氣態(tài)樣品的在線檢測分析研究。
　　在呼氣質譜中，共檢測到22種成分，其中4種在呼氣中首次被檢測到。通過對比鼻呼氣和口呼氣的質譜，發(fā)現(xiàn)11種含氮化合物在兩種呼吸方式下強度差異顯著。進一步對漱口后呼氣和喝水后呼氣進行了檢測分析，結果顯示這些含氮

4、化合物來源于口腔和咽喉，其中7種為內(nèi)源性的代謝物。這些含氮化合物對呼氣中來自肺部的代謝物丙酮有顯著的離子抑制作用。該研究表明，在肺部呼氣研究中，呼氣檢測前需要洗漱口腔和咽喉，從而排除口腔和咽喉中化合物的影響。
　　對不同品牌和不同體積的一次性注射器中的揮發(fā)性殘留物進行了在線檢測，并對檢測到的10種強度較高的離子進行了定性分析，主要成分包括二丁基甲酰胺、苯并噻唑、4-甲基-4-乙烯基-1，4-丁內(nèi)酯、二乙基脲、4-乙烯-1-環(huán)己烯、

5、乙苯、環(huán)己酮、嗎啉、二甲基亞砜、二甲基甲酰胺。實驗結果顯示不同品牌注射器的特征質譜中苯并噻唑、4-乙烯-1-環(huán)己烯、嗎啉等物質的含量具有較大的差別，注射器的體積越大，其中苯并噻唑、環(huán)己酮、嗎啉、二甲基甲酰胺四種揮發(fā)性殘留物的含量越高。我們還對注射器中殘留環(huán)己酮進行了半定量分析，并得到環(huán)己酮的檢出限為0.13μg·L-1。
　　3.采用激光消融電噴霧電離飛行時間質譜技術，開展了對不同肉類、動物組織和離體癌組織樣品的在線檢測分析研究。

6、
　　利用激光消融電噴霧電離飛行時間質譜，對豬肉、牛肉、羊肉、雞肉和鴨肉五種肉類樣品進行了在線檢測，通過統(tǒng)計分析建立了肉類鑒別模型，獲得了每一種肉類的特征離子，并且對五種肉類的鑒別準確率均達到100％。該研究為肉類食品的快速鑒別提供了一種新的技術手段。
　　此外，還利用激光消融電噴霧電離飛行時間質譜對豬的肝臟和腎臟組織進行了初步檢測研究，結果表明，該方法對同類型組織的檢測具有較好的可重復性，對不同類型的組織樣品能夠進行有效區(qū)