離子散射譜實時探測水在銅(110)表面的解離與電荷交換.pdf

1、隨著銅基石墨烯設備的大規(guī)模生產(chǎn)、工業(yè)上以銅作為催化劑催化水煤汽反應以及核廢料處置中以銅罐裝填乏燃料并深埋地下等方法的廣泛應用，研究水和銅的相互作用日益重要。特別是水在銅表面的吸附、解離等物理化學過程有助于我們在最基本的層面上理解腐蝕過程和氫鍵作用，這類研究尤為引人關注。
　　目前，大多數(shù)水在銅(110)表面的吸附和解離研究主要集中在低溫和超高真空條件下。他們發(fā)現(xiàn)在低溫時水以分子形式完整的吸附在Cu(110)表面，當溫度達到290K

2、時水以羥基復合反應的方式脫吸附。那么高溫時水會一直以這種方式脫吸附嗎？高溫時是否有很強的羥基與銅的化學作用？由于目前缺乏相關實驗研究，這些問題都沒有辦法回答。表面成分的改變會影響表面費米能附近的電子態(tài)。紫外光電子譜能探測價電子態(tài)，但光與電子能夠誘導水解離。X射線光電子譜只探測內(nèi)殼電子態(tài)，且X射線和光電子能誘導水解離，也不能測量氫元素。程序升溫脫附技術會探測到樣品邊緣、背面以及樣品架上脫附的水分子，使問題復雜化。因此科學界正在尋找新的實驗

3、方法。
　　基于以上問題，本工作提出了一種新的探測手段——離子散射譜。該技術不僅可以對氫和氧實現(xiàn)實時、原位分析，而且利用電荷交換可以實時、原位的探測表面費米能附近電子態(tài)的變化。
　　本文先通過飛行時間譜研究水在Cu(110)表面的吸附和脫吸附運動學行為。我們發(fā)現(xiàn)水在Cu(110)表面先是化學解離吸附的羥基，然后是物理吸附的水分子，吸附率隨著吸附量增加而減少。室溫下水的吸附滿足一階Langmuir吸附模型。氫和氧的強度比在42

4、3K附近迅速減少，說明物理吸附的水可通過加熱去除。盡管升溫中發(fā)生了各種反應，但OH/O相一直共存。特別是在723K，我們還能觀測到原子氧的痕跡，說明表面已被水氧化。
　　本文接著進行了快氟負離子與吸附水Cu(110)表面掠射實驗，通過電荷交換來研究升溫過程中表面費米能附近電子態(tài)的實時變化。我們觀察到隨著溫度升高，負離子份額單調(diào)減少。我們利用表面電子結構對實驗現(xiàn)象進行了定性解釋，最后進行了簡單的計算，表明在升溫過程中吸附水銅表面的功