適用于SERS襯底的金屬納米顆?？煽刂苽浼皺C(jī)理研究.pdf

1、近年來(lái)，金屬納米顆粒為拉曼光譜分析檢測(cè)技術(shù)提供靈敏度高、穩(wěn)定性好、生物兼容性好的基底而備受關(guān)注，尤其是物理化學(xué)性質(zhì)突出的Ag和Au納米顆粒。當(dāng)金屬納米顆粒作為表面增強(qiáng)拉曼散射（簡(jiǎn)稱(chēng)SERS）襯底時(shí)，金屬納米顆粒尺寸（主要包括粒徑和間距）直接與SERS襯底的性能緊密相關(guān)。因此，當(dāng)金屬納米顆粒作為SERS襯底時(shí)，其可控制備為SERS襯底的廣泛應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
　　本論文采用磁控濺射結(jié)合熱處理工藝分別制備了Ag和Au納米顆粒，并研究了A

2、g和Au納米顆粒在SERS襯底方面的應(yīng)用。對(duì)于Ag納米顆粒，主要研究了真空原位退火和快速熱退火兩種不同熱處理模式對(duì)納米顆粒形貌演變的影響和不同形成機(jī)理，以及快速熱退火制備的納米顆粒在SERS的應(yīng)用。對(duì)于Au納米顆粒，重點(diǎn)研究了Au膜在不同退火溫度下的形貌演變過(guò)程，并應(yīng)用熱力學(xué)模型解釋了其形成機(jī)理，研究發(fā)現(xiàn)具有尖銳邊緣的單晶正六棱柱Au納米顆粒可以作為增強(qiáng)效果顯著的SERS襯底。主要研究成果如下:
　　1、Ag膜在原位退火（升溫速率

3、為:0.33℃/s，真空度為:1.0×10-5Pa）模式下的凝聚斷裂主要通過(guò)孔洞的形核和分形生長(zhǎng)，在孔洞分形生長(zhǎng)的過(guò)程中產(chǎn)生了大量小尺寸Ag納米顆粒，并且臨界成核半徑隨退火溫度增加明顯降低;在快速熱退火（升溫速率為:100℃/s，N2氛圍）模式下，相當(dāng)高的升溫速率使得Ag膜的凝聚斷裂主要遵循晶界凹槽機(jī)理，獲得尺寸分布均勻的Ag納米顆粒。
　　2、源于磁控濺射和快速熱退火相結(jié)合是制備尺寸分布均勻的Ag納米顆粒的重要途徑，采用此種方法

4、獲得了適用于SERS襯底的、具有優(yōu)化粒徑與間距的Ag納米顆粒。理論上擬合了Ag納米顆粒的粒徑和間距與薄膜厚度的函數(shù)關(guān)系，能有效通過(guò)調(diào)控Ag膜厚度獲得優(yōu)化的納米顆粒SERS襯底。此外，研究結(jié)果表明優(yōu)化的Ag納米顆粒SERS襯底具有高重復(fù)性和均勻性。
　　3、在不同退火溫度（700，800和900℃）下，Au膜凝聚斷裂成縱橫比（長(zhǎng)軸與短軸之比）分別為1.8，1.2，和1.0的Au顆粒，并采用形成能最低原理來(lái)解釋Au膜的形貌演變過(guò)程。當(dāng)