K-Mg和Cu修飾的鐵基載氧體在化學(xué)鏈燃燒中的循環(huán)反應(yīng)特性實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、世界經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展導(dǎo)致化石燃料消耗的與日俱增，大量溫室氣體 CO2的排放使得全球環(huán)境進(jìn)一步惡化。中國作為世界第二大經(jīng)濟(jì)體，已經(jīng)成為了能源消費(fèi)大國，但我國固有的資源稟賦又決定了我國的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)必須是以煤為主。因此，開發(fā)以煤為主的固體燃料的碳減排技術(shù)具有重要的現(xiàn)實(shí)意義?；瘜W(xué)鏈燃燒作為一種新型的燃燒方式，能簡單而低能耗的實(shí)現(xiàn) CO2的分離和捕集，從而受到廣泛關(guān)注。載氧體作為化學(xué)鏈燃燒的基礎(chǔ)要素，而鐵基載氧體因其來源廣泛且對環(huán)境友好受到廣泛關(guān)

2、注，因此本文以鐵基載氧體作為研究對象進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。
　　本文首先采用共沉淀制備K2CO3/MgO修飾的鐵基載氧體和Fe/Cu復(fù)合載氧體，惰性載體均選用Al2O3。前期將制備好的新鮮載氧體在小型流化床上進(jìn)行冷態(tài)磨損實(shí)驗(yàn)，研究各系列載氧體的耐磨損性能，并制備煤焦和松木半焦為后續(xù)固定床循環(huán)實(shí)驗(yàn)做準(zhǔn)備。然后分別針對添加不同比例MgO和CuO的兩個系列鐵基載氧體，在熱重分析儀上進(jìn)行與CH4的一次還原反應(yīng)實(shí)驗(yàn)，研究載氧體的一次還原轉(zhuǎn)化率，并采

3、用立式固定床系統(tǒng)進(jìn)行載氧體與煤焦和松木半焦的多循環(huán)反應(yīng)，研究在多循環(huán)條件下載氧體的反應(yīng)活性，包括碳轉(zhuǎn)化率和碳向 CO2的轉(zhuǎn)化效率等。對K2CO3/MgO修飾的鐵基載氧體還進(jìn)行了XRF表征，研究了在15次循環(huán)后載氧體中K元素的流失情況。最后，輔以SEM和XRD實(shí)驗(yàn)表征兩個系列載氧體的微觀形貌和物相組成變化。
　　研究結(jié)果表明，MgO的添加比例越高，有助于提升載氧體的耐磨損性能，同時也對減少K元素的流失具有一定的積極意義。但是MgO含

4、量增加的同時也會在反應(yīng)初期延緩載氧體的活性，使得載氧體的反應(yīng)速率略顯滯后。在多循環(huán)反應(yīng)中，含5%MgO的載氧體碳轉(zhuǎn)化率和碳向 CO2轉(zhuǎn)化效率表現(xiàn)最好，對維持載氧體活性具有積極作用。而在Fe/Cu復(fù)合載氧體中，6Fe1Cu3Al失重最大，且一次還原轉(zhuǎn)化率、碳轉(zhuǎn)化率和碳向CO2轉(zhuǎn)化率均表現(xiàn)最好。因此，Cu的添加比例不宜過高。從SEM分析來看，Cu的比例過高會導(dǎo)致多循環(huán)條件下載氧體表面燒結(jié)，從而降低載氧體活性的保持。XRD的分析表明，CuO與