基于鈣基載氧體的煤化學鏈燃燒實驗研究.pdf

1、化石燃料燃燒釋放大量CO2，由此引起的全球變暖問題已經(jīng)為世界各國所關(guān)注。煤炭是我國主要能源，燃煤減排CO2技術(shù)極為重要。傳統(tǒng)燃燒方式產(chǎn)生煙氣中CO2常常被大量N2稀釋，CO2的分離與回收成本很高?；瘜W鏈燃燒是一種嶄新的燃燒理念，燃料不直接與空氣接觸燃燒，而是以載氧體在兩個反應(yīng)器之間的循環(huán)交替反應(yīng)來實現(xiàn)燃燒的燃燒過程；載氧體在空氣中進行氧化作用，然后與燃燒進行還原反應(yīng)，氣相反應(yīng)產(chǎn)物只有CO2和H2O(汽)，凝結(jié)出水，不需消耗能量即得到高純

2、CO2。同體燃料化學鏈燃燒多采用“固體燃料直接加入燃料反應(yīng)器，固體燃料先氣化，氣化的氣體產(chǎn)物與載氧體發(fā)生還原反應(yīng)”的實施途徑。本文基于CaSO4載氧體的煤化學鏈燃燒技術(shù)，采用流化床反應(yīng)器模擬燃料反應(yīng)器，進行煤氣化以及煤氣化-CaSO4還原反應(yīng)實驗，研究了溫度、氣化介質(zhì)對CaSO4載氧體的煤化學鏈燃燒還原反應(yīng)特性的影響，同時對控制煤氣化-CaSO4還原反應(yīng)過程中SO2的釋放進行了初步研究。 在不同溫度下的煤氣化以及煤氣化-CaSO

3、4還原反應(yīng)實驗中，采用純水蒸氣作為氣化及流化介質(zhì)，主要探討溫度對氣體產(chǎn)物、碳轉(zhuǎn)化效率、C-CO2轉(zhuǎn)化率、CO2捕集效率、CaSO4還原反應(yīng)特性等的影響。結(jié)果表明：(1)煤氣化是煤氣化-CaSO4還原反應(yīng)過程的控制步驟。(2)CaSO4在CH4、H2氣氛的反應(yīng)活性隨溫度升高而顯著提高，而在CO氣氛下其反應(yīng)活性相對較弱。(3)通過對反應(yīng)后載氧體顆粒的SEM分析，發(fā)現(xiàn)載氧體顆粒出現(xiàn)輕微磨損，且表面變得疏松，950℃時存在輕微燒結(jié)現(xiàn)象。(4)8

4、50℃～975℃范圍內(nèi)，碳轉(zhuǎn)化效率、C-CO2轉(zhuǎn)化率均隨溫度升高而增大，最大值分別達95.9％和91.5％，但CO2捕集效率的最大值出現(xiàn)在950℃，為95.8％。 在不同氣化介質(zhì)下的煤氣化以及煤氣化-CaSO4還原反應(yīng)實驗中，選取反應(yīng)溫度950℃，研究了氣化介質(zhì)對氣體產(chǎn)物、碳轉(zhuǎn)化效率、CO2捕集效率、SO2釋放特性等的影響，通過分析氣體產(chǎn)物隨時間的變化關(guān)系，并結(jié)合熱力學理論，深入探討了CaSO4還原反過程中SO2的生成機理。結(jié)果

5、表明：(1)隨著CO2/水蒸氣體積比的增大，煤氣化-CaSO4還原反應(yīng)速率下降，CO累積率單調(diào)遞增，相應(yīng)地，CO2捕集效率單調(diào)遞減；CO2/水蒸氣體積比1:3時SO2累積量出現(xiàn)最大值。(2)SO2生成量隨時間顯現(xiàn)出多拐點與不對稱的特性，SO2生成非單一反應(yīng)。(3)在分別以水蒸氣和CO2為氣化介質(zhì)條件下，30 min內(nèi)碳轉(zhuǎn)化效率可達94.5％和91.8％，與之對應(yīng)的CO2捕集效率為95.8％和62.0％。 采用在燃料反應(yīng)器內(nèi)添加脫

6、硫劑CaO的方法，進行了一系列基于CaSO4的煤化學鏈燃燒爐內(nèi)脫硫?qū)嶒灐２捎肅O2/水蒸氣體積比1:3的混合氣體作為氣化及流化介質(zhì)，研究了不同反應(yīng)溫度條件下CaO/CaSO4摩爾比對氣體產(chǎn)物、脫硫效率、CO2捕集效率的影響；同時也探討了CaO對煤氣化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明：(1)CaO對以CO2/水蒸氣混合氣體為氣化介質(zhì)的煤氣化反應(yīng)具有催化作用，煤氣化產(chǎn)物CO、H2均增多；(2)反應(yīng)溫度950℃時，脫硫前SO2累積量較大，且脫硫效率僅約為