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文檔簡介
1、富鋰錳基材料xLi2MnO3·(1-x)LiMO2(其中M=Ni,Mn,Co,F(xiàn)e,Al,Mg…中的二種或多種元素)具有比容量高,熱穩(wěn)定性好,價格低廉,環(huán)境友好等,相較于目前使用的鋰離子電池正極材料具有明顯優(yōu)勢。本文圍繞xLi2MnO3·(1-x)LiMO2作為正極材料進(jìn)行了深入研究,采多種合成,改性方法,以及XRD,SEM,TEM,CV,EIS等多種技術(shù)手段對材料的機構(gòu),形貌,電化學(xué)性能和相關(guān)機制進(jìn)行了分析和討論。主要結(jié)果如下:
2、> 1.采用不同合成方法制備富鋰錳基材料并考察其對材料電化學(xué)性能的影響。分別采用控制結(jié)晶氫氧化物共沉淀法(HCP-LLO)、硬模板浸漬混合法(NR-LLO),以及基于金屬甲酸鹽骨架材料的前驅(qū)體法(MOF-LLO)合成層狀富鋰錳基三元材料。三種材料之中,NR-LLO材料具有最大的首圈活化容量、可逆容量和最好的倍率性能,但不可逆容量較高。MOF-LLO材料循環(huán)性能很優(yōu)異,80圈循環(huán)無衰減,且沒有明顯的電壓下降,但比容量較低。
2
3、.研究了燒結(jié)溫度對材料的影響。采用HCP-LLO系列材料實驗,結(jié)果表明隨著燒結(jié)溫度從700℃提高到1000℃,材料經(jīng)歷一個顆粒尺寸長大,比表面積下降的過程,材料700℃和800℃時結(jié)晶度差,在1000℃燒結(jié)時出現(xiàn)明顯尖晶石雜相,900℃燒結(jié)的材料具有較適中的比表面積和顆粒尺寸,以及最好的層狀有序結(jié)構(gòu),因而具有最佳的綜合電化學(xué)性能。
3.構(gòu)建表層區(qū)域均勻的尖晶石相異質(zhì)可調(diào)控保護層。采用先過硫酸銨水熱再熱處理的方法,對富鋰錳基三元
4、材料進(jìn)行表面改性,獲得表面異質(zhì)可調(diào)控保護層,可以有效的改善材料的首圈不可逆容量損失和倍率性能,并獲得很好的循環(huán)容量保持率。根據(jù)不同表面改性程度將產(chǎn)品依次命名為APST-1.5,APST-3和APST-6等,其中APST-6材料首圈庫倫效率達(dá)到94%以上,APST-3材料在0.1C,1C,5C和10C下容量分別為308.7mAh/g,252.3mAh/g,183.2mAh/g和169.5mAh/g,30C下容量仍有84.3mAh/g,AP
5、ST-1.5材料在1C下循環(huán)200圈容量幾乎無衰減。
4.提出比較系統(tǒng)的改善材料循環(huán)穩(wěn)定性,特別是緩解電壓下降問題的方法。首先通過少量Mg元素?fù)诫s進(jìn)入富鋰錳基材料表面區(qū)域的Li層中,形成支撐結(jié)構(gòu),實驗表明,加入少量Mg時主要進(jìn)入材料表區(qū)域,且不改變材料晶型,其作用是保持了放電過程3.5V以下容量穩(wěn)定,緩解了材料循環(huán)過程中向尖晶石相轉(zhuǎn)變并不斷失活的問題;其次研究了Co含量的影響,當(dāng)Co的含量升高時,3.5V以上區(qū)間的容量保持率下
6、降,Li1.2-zMgzNi0.2-xCo2xMn0.6-xO2中Co含量在x=0-0.01之間時,這一區(qū)間的容量保持率最高,100圈循環(huán)后達(dá)到80%以上。
5.合成了一種鈷元素比例調(diào)整過后的納米棒堆積的空心球狀材料,并對其表面進(jìn)行了少量Mg摻雜,最終結(jié)果表明這一材料不僅在改善倍率性能和容量保持上具有很好的效果,其電壓下降的現(xiàn)象也得到緩解,1C下循環(huán)200圈,中值電壓保持率達(dá)到96.6%以上,相比前述HCP-LLO材料的85.
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