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1、 天津大學(xué)碩士學(xué)位論文 鋇基鈣鈦礦型催化劑的 鋇基鈣鈦礦型催化劑的 NSR 性能研究 性能研究 The NSR Performance of the Ba-based perovskite-type Catalysts (申請碩士學(xué)位) 學(xué)科專業(yè):工業(yè)催化 研 究 生:李鋒麗 指導(dǎo)教師:李新剛 副教授 天津大學(xué)化工學(xué)院 二零一二年五月 摘 要 為了消除稀燃汽車發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣排放的氮氧化物,我們采用溶膠凝膠法制備了Ba Mg FeO ,Ba
2、Ca FeO 和Ba Sr FeO 1-x x 3 1-x x 3 1-x x 3 (x=0,0.1,0.2)系列鈣鈦礦型NSR催化劑, Mg的摻雜量為 0.2 的Ba Mg FeO 鈣鈦礦保持著良好的NO 0.8 0.2 3 x儲存性能。對BaFeO 和Ba Mg FeO 進(jìn)行 200~400ºC溫度下NO 3 0.8 0.2 3 x儲存還原(NSR)性能測試,結(jié)果表明Ba Mg FeO 的NO 消除效率比BaFeO 略差,
3、NO 0.8 0.2 3 x 3 x還原性能是制約催化活性的重要因素。BaFeO 在 350ºC溫度下NSR效果最好,NO 3 x消除效率在 90%以上。 為了拓寬BaFeO3鈣鈦礦型催化劑的NSR反應(yīng)溫度窗口, 采用同樣的方法制備了BaFe Pd O 1-x x 3 (x=0.01,0.02,0.03)系列催化劑。XRD結(jié)果顯示,隨著Pd摻雜量的增加,鈣鈦礦的衍射峰變強(qiáng),同時(shí)向小角度偏移,BaCO 和BaFe O 3 2 4
4、物相減少甚至消失,表明Pd進(jìn)入了鈣鈦礦晶格,形成了比較完善的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。NSR性能測試結(jié)果表明, Pd摻雜量為 0.02 的BaFe Pd O 0.98 0.02 3樣品的NSR效果最好, 還原過程采用H 作為還原劑比C H 能更徹底的還原NO 2 3 6 x, 在 350~400ºC反應(yīng)溫度下NO 的轉(zhuǎn)化率達(dá)到 87%以上。 對BaFe Pd O 鈣鈦礦進(jìn)行H x 0.98 0.02 3 2預(yù)還原處理后進(jìn)行NSR性能測試,
5、發(fā)現(xiàn)催化劑活性進(jìn)一步提高, 在 250~400ºC反應(yīng)溫度范圍內(nèi), NOx的轉(zhuǎn)化率都在 90%以上。CO 濃度檢測結(jié)果顯示,鈣鈦礦表面分散的BaCO 2 3在250~400ºC反應(yīng)溫度下參與了NO 的儲存,NO x x在碳酸鹽上的儲存能力隨溫度升高逐漸變強(qiáng)。 最后,考察了不含貴金屬的BaFeO3+Cu-ZSM-5 耦合催化劑的NSR性能,與浸漬法相比, 離子交換法制備的Cu-ZSM-5 分子篩能夠更好的改善BaFeO
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