鑭錳鈣鈦礦型催化劑的制備及其催化甲烷燃燒性能的研究.pdf

1、甲烷催化燃燒技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)甲烷在較低溫下與氧氣發(fā)生反應(yīng)生成CO2、 H2O并放出能量，既能提高甲烷利用效率，還能解決甲烷以傳統(tǒng)方式燃燒時的環(huán)境污染問題。LaMnO3+δ鈣鈦礦型催化劑在低濃度甲烷催化燃燒的應(yīng)用中表現(xiàn)出了良好的活性和穩(wěn)定性。本文以LaMnO3+δ作為研究對象，考察了制備方法、焙燒溫度、檸檬酸用量以及Ca、Sr摻雜于A位時對催化劑的結(jié)構(gòu)及其催化低濃度甲烷(1vol％)燃燒性能的影響，并用BET、XRD、H2—TPR、O2—TP

2、D、XPS對催化劑進(jìn)行了表征。
　　1、研究了沉淀法、共沉淀法和檸檬酸絡(luò)合法對LaMnO3+δ鈣鈦礦型催化劑催化甲烷燃燒性能的影響。檸檬酸絡(luò)合法制備的催化劑具有晶相均一，比表面積大，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)穩(wěn)定等優(yōu)點，且其催化甲烷燃燒活性最好。在制備鑭錳鈣鈦礦型催化劑時，檸檬酸絡(luò)合法要優(yōu)于沉淀法和共沉淀法。
　　2、采用檸檬酸絡(luò)合法制備了LaMnO3+δ鈣鈦礦型催化劑，考察了焙燒溫度對催化劑的結(jié)構(gòu)及其甲烷催化燃燒性能的影響。結(jié)果表明焙燒溫

3、度增加，催化劑中Mn4+含量增加，非化學(xué)計量比氧的含量相對減少，焙燒溫度增加有利于提高催化劑的熱穩(wěn)定性，焙燒溫度不大于700℃時，催化劑基本沒有燒結(jié)，當(dāng)焙燒溫度大于700℃后，催化劑會發(fā)生一定程度的燒結(jié)。當(dāng)焙燒溫度為700℃時催化劑催化甲烷燃燒活性最好，所以，檸檬酸絡(luò)合法制備鑭錳鈣鈦礦型催化劑時，700℃是最佳的焙燒溫度。
　　3、采用檸檬酸絡(luò)合法制備了LaMnO3+δ鈣鈦礦型催化劑，考擦了檸檬酸用量對催化劑的結(jié)構(gòu)及其甲烷催化燃燒

4、性能的影響。結(jié)果表明檸檬酸用量的增加，催化劑的比表面積先下降然后再增加，催化劑的平均粒徑先增大，然后又減小，且隨著檸檬酸用量的增加催化劑的鈣鈦礦晶相的特征衍射峰在減弱，當(dāng)檸檬酸用量大于等于1.5時，所制備的催化劑有雜相La2O3生成。當(dāng)檸檬酸用量為1.25時所制備的鑭錳鈣鈦礦型催化劑晶相均一，結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定，且催化甲烷燃燒活性最好，所以，檸檬酸絡(luò)合法制備鑭錳鈣鈦礦型催化劑時，檸檬酸最佳用量為1.25。
　　4、采用檸檬酸絡(luò)合法，70

5、0℃焙燒制備Ca、Sr摻雜的鑭錳鈣鈦礦型催化劑。當(dāng)Ca、Sr的摩爾摻雜量不大于0.2時，Ca和Sr都可以摻雜進(jìn)入鑭錳鈣鈦礦型催化劑的A位，并制得單一晶相的La1-xMxMnO3+δ(M=Ca，Sr)鈣鈦礦型催化劑，Ca、Sr的摻雜都能提高催化劑的活性。Ca的摩爾摻雜量為0.1時，制得的鑭錳鈣鈦礦型催化劑催化甲烷燃燒的活性最高，其T50和T90分別為467.2℃和586.9℃，Sr的最佳摩爾摻雜量為0.05，即當(dāng)Sr的摻雜量為0.05時制