鑭基鈣鈦礦型催化劑的NO氧化催化性能研究.pdf

1、稀燃技術(shù)憑借其良好的高效節(jié)能性,贏得了人們的青睞,同時(shí)使得稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)得到了快速發(fā)展。應(yīng)用于稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣控制的技術(shù)便應(yīng)運(yùn)而生,其中主要包括NSR、SCR、DOC以及DPF等技術(shù),而NO氧化步驟又是上述諸多控制技術(shù)中的關(guān)鍵環(huán)節(jié),而鈣鈦礦型氧化物催化劑材料以其優(yōu)異的催化性能、穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)以及低廉的價(jià)格,被認(rèn)為是潛在的最具應(yīng)用于機(jī)動(dòng)車尾氣凈化處理技術(shù)前景的新型催化劑。
　　本論文采用溶膠凝膠法,制備了鑭基鈣鈦礦型氧化物L(fēng)aMeO3

2、(Me=Mn,Fe,Co)催化劑,用于NO氧化反應(yīng)的研究,發(fā)現(xiàn)制備的樣品均得到了單一晶相的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,LaCoO3的NO氧化性能最高,而LaFeO3的活性最差,LaMnO3的催化活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性均居中。鈣鈦礦表面吸附NO的能力以及催化劑自身的的氧化還原性能是控制NO氧化反應(yīng)的關(guān)鍵因素。高溫水熱老化后,催化劑顆粒聚集長(zhǎng)大,燒結(jié)現(xiàn)象明顯,比表面積下降,催化活性也隨之明顯下降。
　　考察了Co的摻雜改性對(duì)LaFeO3鈣鈦礦

3、催化劑的NO氧化催化活性以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,Co的摻雜并未改變LaFeO3鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu),同時(shí)提高了催化劑的NO氧化催化活性,且隨著Co摻雜量的提高,催化劑的NO氧化活性逐漸增大。
　　研究了非化學(xué)計(jì)量比La0.95Fe1-yCoyO3(y=0.1,0.2,0.3)鈣鈦礦的NO氧化催化性能,隨著Co摻雜量的增大,催化劑的活性先增大后減小,La0.95Fe0.8Co0.2O3催化劑的NO氧化活性最高,非化學(xué)計(jì)量比使得低

4、Co摻雜量的LaFeCoO3鈣鈦礦的表面出現(xiàn)Co離子富集現(xiàn)象,催化劑自身的氧化還原能力增強(qiáng)。水熱老化后催化劑的顆粒聚集長(zhǎng)大,燒結(jié)現(xiàn)象明顯,比表面積下降。
　　考察了非化學(xué)計(jì)量比對(duì)LaMnO3鈣鈦礦的NO氧化催化性能的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,非化學(xué)計(jì)量比明顯提高了LaMnO3鈣鈦礦的催化活性,且隨著La/Mn比例的增大,催化劑活性逐漸減小,B位產(chǎn)生更多的Mn4+離子,LaMnO3鈣鈦礦的催化活性與Mn4+及其與之配位的氧含量呈正相關(guān)性。