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文檔簡介
1、砷污染是一個全球性的現(xiàn)象,尤其是砷重度污染地區(qū)的水體對人體和環(huán)境帶來了多種不可修復(fù)的危害,因此水體中砷的凈化處理一直是人們關(guān)注和研究的熱點(diǎn)。隨著生活水平的提高,水體砷的去除標(biāo)準(zhǔn)也日趨嚴(yán)格,因此對于除砷技術(shù)和除砷材料也提出了更高的要求,如高效、環(huán)保等。
本文首先選擇了生物可降解、環(huán)境友好、價(jià)格低廉且具有良好吸附分離功能的殼聚糖作為載體材料,通過反相懸浮交聯(lián)聚合法將具有光敏效應(yīng)的TiO2以及具有磁分離功能的Fe3O4復(fù)合,制備出殼
2、聚糖光敏磁性微納米粒(MTCNPs),對其形貌、粒徑大小和對砷的吸附效率進(jìn)行了研究。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紅外光譜(FT-IR)、振動樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)、原子熒光光度計(jì)(AFS)對所得的材料進(jìn)行表征。結(jié)果表明,所得的MTCNPs表面粗糙,尺寸較均一且形狀較規(guī)整,對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最佳吸附pH值分別為7.0、5.0,最佳吸附溫度為40℃,在0.5h內(nèi)可達(dá)到較高吸附率。NO3-、SO42-離子在5~50 mo
3、l/L濃度范圍內(nèi),MTCNPs對As(Ⅲ)的吸附效率為95%,而PO43-降低了材料35%的吸附率,但對As(Ⅴ)基本不影響,當(dāng)Ca2+、Mg2+、Fe3+三種離子的濃度在50~600 mol/L的范圍內(nèi),對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附效率分別降低了16.78%、14.38%、12.35%和39.91%、33.25%、38.46%,當(dāng)Fe3+濃度為2~25 mol/L時(shí),MTCNPs對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附效率基本維持在90%,影
4、響很小。當(dāng)紫外光照射時(shí),MTCNPs對As(Ⅲ)的吸附效率可有效增加10%~20%。吸附動力學(xué)研究結(jié)果表明殼聚糖光敏磁性微納米粒吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的過程符合二級動力學(xué)模型。等溫吸附研究表明其對砷的吸附行為遵循Langmuir模型。
由于殼聚糖含有-NH2和-OH基團(tuán),使其難溶于水,從而限制了其應(yīng)用。季銨鹽化殼聚糖既保留了殼聚糖的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)又具有了陽離子聚合物優(yōu)良的特性,推測對As(Ⅲ)有較好的吸附性。因此首先對殼聚糖進(jìn)行
5、季銨鹽化改性合成殼聚糖季銨鹽,繼而采用反相懸浮交聯(lián)聚合法進(jìn)一步得到季銨鹽化殼聚糖復(fù)合微納米粒。通過對實(shí)驗(yàn)結(jié)果的綜合分析得出,取代度為64.47%的季銨鹽化殼聚糖復(fù)合微納米粒(MTHCNPs-2)可在較寬的pH范圍內(nèi)使用。通過對比實(shí)驗(yàn)可知,NO3-、SO42-存在時(shí),MTHCNPs-2對As(Ⅲ)的吸附效率可達(dá)95%以上,而PO43-降低了22%的吸附效率,但幾乎不影響對As(Ⅴ)的吸附,當(dāng)Ca2+、Mg2+、Fe3+存在時(shí),MTHCNP
6、s-2對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附效率分別降低了20.87%、14.13%、38.65%和3.02%、2.78%、55.97%,在低濃度2~25 mol/L時(shí),F(xiàn)e3+幾乎不影響MTHCNPs-2對砷的吸附效率。二級動力學(xué)模型和Langmuir模型能很好地描述MTHCNPs-2吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的過程,并且在313 K時(shí)對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附容量分別為33.864mg/g和34.614 mg/g。在經(jīng)過10次吸附-
7、解吸循環(huán)后吸附效率僅降低了7.55%,說明該材料具有很好的可重復(fù)利用性。
在前面工作的基礎(chǔ)上,我們也對材料吸附水體中的砷進(jìn)行了動態(tài)研究。設(shè)計(jì)吸附裝置為固定玻璃柱上流式離子交換器,填充季銨鹽化殼聚糖復(fù)合微納米粒(MTHCNPs-2)為吸附材料。結(jié)果表明,MTHCNPs-2對三價(jià)砷具有很高的柱吸附效率,吸附柱體積數(shù)達(dá)到660。低濃度下5 mg/L的PO43-對MTHCNPs-2吸附三價(jià)砷不產(chǎn)生影響,當(dāng)濃度高達(dá)50 mg/L時(shí),材料
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