基于氨法碳捕集的工藝環(huán)節(jié)優(yōu)化與吸收劑改性實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、CO2作為導(dǎo)致溫室效應(yīng)的原因之一，據(jù)統(tǒng)計(jì)2013年世界化石燃料燃燒產(chǎn)生CO2達(dá)32 Gt，電力與供熱產(chǎn)生的CO2排放量約為13.7 Gt，其中9.9Gt來自燃煤電廠，由此實(shí)現(xiàn)燃煤電廠的碳減排對(duì)減緩溫室效應(yīng)很有必要。目前，針對(duì)燃煤鍋爐燃燒后煙氣的CO2捕集技術(shù)主要有吸收法、吸附法、膜法、低溫法等，其中化學(xué)溶劑吸收法是最為有效的方法之一，主要以有機(jī)醇胺和無機(jī)氨水為主。相對(duì)有機(jī)醇胺類吸收劑，無機(jī)氨水吸收劑對(duì)復(fù)雜大流量煙氣條件有更好的適應(yīng)性，然

2、而氨的易揮發(fā)特點(diǎn)也給氨法碳捕集技術(shù)的發(fā)展造成了阻礙，導(dǎo)致吸收劑損失與二次污染，因此需要研究可行的氨逃逸控制技術(shù)。
　　作者自行設(shè)計(jì)制作了若干常壓實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，并利用其對(duì)氨法碳捕集過程中的氨逃逸問題展開研究。首先從傳質(zhì)角度入手，建立簡(jiǎn)化數(shù)學(xué)模型，結(jié)合鼓泡傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)和濕壁傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)，研究吸收過程中各條件對(duì)CO2吸收與氨逃逸傳質(zhì)的影響規(guī)律。在氣體流量1 L/min、入口CO2濃度0～15vol％、氨水濃度1～8wt％、溫度283～313K的實(shí)驗(yàn)

3、條件下，得到了鼓泡反應(yīng)器中CO2吸收的總體積傳質(zhì)系數(shù)為2.86×10-5～17.9×10-5 mol/(m3·s·Pa)，氨逃逸的總體積傳質(zhì)系數(shù)為1.39×10-5～4.34×10-5 mol/(m3·s·Pa)，而鼓泡中的氣液接觸面積為75.19～256.41 m2·m-3;在氣體流量1～3 L/min、入口CO2濃度0～15vol％、氨水濃度0～20wt％、溫度283～313K的條件下，通過濕壁傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)得到了較為精確的氨逃逸總傳質(zhì)系

4、數(shù)，0.612～2.556(mol/(kPa×m2×h))。得出溫度是氨逃逸傳質(zhì)最關(guān)鍵的控制因素，但僅在303K以下范圍內(nèi)對(duì)CO2吸收傳質(zhì)過程有促進(jìn)作用，并且溫度對(duì)鼓泡的單位體積內(nèi)氣液接觸面積有負(fù)相關(guān)影響;氨水濃度對(duì)氨逃逸傳質(zhì)推動(dòng)力有很大正相關(guān)，對(duì)關(guān)鍵的氨逃逸傳質(zhì)系數(shù)影響很小，但對(duì)CO2吸收傳質(zhì)過程是關(guān)鍵控制因素，有顯著的正相關(guān)影響;入口CO2濃度與液氣比對(duì)氨逃逸傳質(zhì)系數(shù)有一定的負(fù)相關(guān)影響，但并不是關(guān)鍵控制因素。
　　然后在傳質(zhì)研

5、究的基礎(chǔ)上，嘗試了從工藝環(huán)節(jié)方向入手開展優(yōu)化研究，在氣體流量1L/min、入口CO2濃度15/100vol％、氨水濃度0～25wt％、溫度283K的條件下，嘗試了常壓常溫結(jié)晶與超聲波解吸實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)模擬煙氣(12～15vol％ CO2)時(shí)，氨水濃度控制在14.9wt％左右可大量結(jié)晶，17kHz超聲波在溫度303～353K時(shí)，有助于增加解吸效率，但綜合分析而言，這兩種方法并不能有效降低氨逃逸，因此后續(xù)從吸收劑改性方向開展氨逃逸抑制研究。

6、r>　　最后研究了金屬離子對(duì)氨逃逸的抑制效果，在入口氣體流量1L/min、入口CO2流量14vol％、氨水濃度8wt％、溫度288K的條件下，發(fā)現(xiàn)Ni2+的抑制效果最為明顯，吸收實(shí)驗(yàn)條件下Ni2+的最佳添加濃度為0.05～0.06mol/L左右，抑氨效率可達(dá)28％，而在N2吹掃、氨水濃度1wt％、NH4HCO3濃度0.5mol/L、溫度353K的解吸條件下，Ni2+的最佳添加濃度為0.06 mol/L左右，氨逃逸總量降低33％左右。而后

7、嘗試引入有機(jī)物哌嗪(PZ)，在入口氣體流量1 L/min、入口CO2濃度0/15vol％、氨水濃度1～4wt％、溫度293K的混合實(shí)驗(yàn)條件下，發(fā)現(xiàn)PZ對(duì)氨逃逸影響很小，對(duì)CO2吸收效率提升明顯，通過調(diào)整添加劑濃度與氨水濃度配比，完成大量復(fù)合條件的混合實(shí)驗(yàn)，得到了若干種配方方案供選擇，例如要求達(dá)到70％的CO2吸收效率且同時(shí)降低氨逃逸，可用1wt％氨水+0.05mol/L PZ+0.05 mol/LNi2+方案。
　　采用X射線衍射