青島及黃海大氣顆粒態(tài)無機氮分布研究.pdf

1、本論文采集了2007年6月～2008年2月青島近海、2007～2008年北黃海4個航次以及黃海千里巖島的大氣氣溶膠樣品，運用離子色譜法(IC)分析了顆粒物中的無機氮組分，探討了青島及黃海大氣顆粒態(tài)無機氮組分的濃度和粒徑分布特征，考察了天氣條件對其分布的影響。 青島地區(qū)2007-2008年間，顆粒物濃度的季節(jié)分布為春季(均值257.82μg/m3)>冬季(均值207.72μg/m3)>秋季(均值154.54μg/m3)>夏季(均

2、值143.78μg/m3)。NO3--N的濃度變化趨勢與大氣顆粒物濃度相似，2008年春季最高，均值為4.54μg/m3，2008年夏季最低，為1.66μg/m3。而NH4+-N濃度季節(jié)分布與顆粒物、NO3--N濃度分布有所不同，冬季最高(7.90μg/m3)，夏季最低(2.89μg/m3)。天氣過程對于氣溶膠濃度分布有著很大的影響。顆粒物濃度，NH4+-N與NO3--N濃度在晴朗天氣下均最低，顆粒物濃度在沙塵天氣下最高，而NH4+-N

3、與NO3--N濃度在霧天最高。 采暖開始后，顆粒物濃度及無機氮濃度均有明顯增加，采暖期顆粒物、硝酸鹽和銨鹽的平均濃度較采暖前分別增加了82％、79％和48％。采暖期晴天顆粒物濃度高于采暖前，但晴天NH4+-N和NO3--N濃度卻低于采暖前，主要是由于青島采暖期晴朗天氣一般受來自中高緯西北氣流控制，而顆粒態(tài)無機氮主要來源于當?shù)嘏欧诺腘H3，NOx，HNO3氣體等前體物質(zhì)轉(zhuǎn)化形成的二次氣溶膠，長距離傳輸對其濃度的影響不明顯；采暖期

4、霧天樣品顆粒物濃度和NH4+-N、NO3--N濃度均比采暖前濃度增加了1-2倍，主要由于霧天高濕度有利于顆粒態(tài)無機氮組分的生成，同時霧天不利于污染物的擴散。大風降溫天氣下顆粒物以及無機氮組分濃度值與之前所采集樣品相比有明顯降低。 大氣顆粒物的粒徑分布在采樣期間內(nèi)均呈現(xiàn)雙峰分布，積聚模態(tài)的峰值出現(xiàn)在0.65～1.1μm范圍內(nèi)，粗粒子模態(tài)峰值出現(xiàn)在3.3～4.7μm范圍內(nèi)。NH4+-N粒徑分布均呈現(xiàn)單峰分布，峰值出現(xiàn)一般出現(xiàn)在0.

5、43～1.1μm范圍內(nèi)。NO3--N的分布與顆粒物相似，呈現(xiàn)雙峰分布，主峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)上，在0.65～1.1μm粒徑范圍內(nèi)，粗模態(tài)峰值出現(xiàn)在3.3～4.7μm粒徑范圍內(nèi)。顆粒物濃度除夏季細粒子所占比例相對較高外，其它季節(jié)粗細粒子上所占比例大概一致。NH4+-N主要分布于細粒子上。NO3--N的粒徑分布有著明顯的季節(jié)差異，細粒子所占比例夏季最低，秋季次之，冬季最高。 北黃海海區(qū)四個季節(jié)大氣顆粒物樣品的海上調(diào)查可以看出，顆粒物

6、濃度的季節(jié)分布特征為春冬季較高(分別為春季168.30μg/m3，冬季158.46μg/m3)，秋季次之(115.51μg/m3)，夏季最低(63.81μg/m3)。海上大氣氣溶膠中的無機氮占顆粒物總質(zhì)量濃度的1.98～13.64％，其中NH4+-N和NO3--N為無機氮組分的主要貢獻者，濃度分別在0.66～25.76μg/m3和0.03～13.89μg/m3之間。NH4+-N在總無機氮中所占比例最大，在48.21～96.26％之間，而

7、NO2--N僅在個別樣品中占到極小比例，其它樣品中均未檢出。北黃海海區(qū)顆粒物中總無機氮組分濃度的季節(jié)分布與顆粒物濃度分布趨勢有所不同，為冬季>春季>秋季>夏季。無機氮組分在顆粒物中所占比例冬季明顯比其它三個季節(jié)高。 2006年秋季千里巖島的大氣顆粒物濃度季節(jié)分布與青島相同，均為冬季>秋季，但濃度值要小于陸地以及北黃海采集樣品。秋季顆粒物平均濃度為95.84μg/m3，濃度范圍在41.41～243.19μg/m3之間。NH4+-

8、N與NO3--N變化趨勢與顆粒物濃度相近，秋季濃度平均值分別為1.96、1.25μg/m3，濃度范圍在0.80～3.78μg/m3和0.70～2.90μg/m3之間，冬季濃度平均值分別為3.80和2.24μg/m3，濃度范圍分別在1.27～5.71μg/m3和0.84～4.16μg/m3之間。秋季NO2--N均未檢出，而冬季的低溫不利于NO2--N向NO3--N轉(zhuǎn)化，因而冬季NO2--N在三個樣品中檢測到較低濃度。秋冬季顆粒態(tài)無機氮組分