青島大氣氣溶膠水溶性無機(jī)離子分布特征研究.pdf

1、本論文于2009年9月～2010年11月,在青島近海連續(xù)采集了大氣總懸浮顆粒物(TSP)樣品和氣溶膠分級樣品,運(yùn)用離子色譜法(IC)分析了大氣顆粒物中水溶性陰、陽離子濃度,探討了青島大氣氣溶膠中水溶性離子的組成、季節(jié)和粒徑分布特征,考察了不同天氣條件對其分布特征的影響。
　　2009～2010年間青島近海顆粒物濃度的季節(jié)變化為春季(均值為407.68μg·m-3)>夏季(均值為395.67μg·m-3)>冬季(均值為270.64μ

2、g·m-3)>秋季(均值為254.67μg·m-3)。其中,SO42-、NO3-、Na+和NH4+是青島TSP中水溶性無機(jī)離子的主要成分,其質(zhì)量濃度范圍分別為4.55μg·m-3～98.44μg·m-3、2.54μg·m～3-53.6μg·m-3、0.26μg·m-3～22.93μg·m-3、1.25μg·m-3～36.90μg·m-3,這4種離子共占總離子濃度的81.0％。
　　10種水溶性離子表現(xiàn)出不同的季節(jié)變化特征。Na+在

3、春季的平均濃度最高,夏季略低于春季,秋季最低;NH4+的季節(jié)變化為冬季最高,秋季最低:K+平均濃度在秋季最高,春季最低;Mg2+與ca2+均表現(xiàn)出冬季濃度最高,夏季濃度最低的現(xiàn)象;F-的季節(jié)變化為冬季>春季>秋季>夏季;C1-的季節(jié)變化為冬季最高,其次是春季,秋季最低;NO3-的季節(jié)變化為冬季>夏季>春季>秋季;PO43-濃度為秋季最高,其它三個季節(jié)濃度差別不大;SO42-的季節(jié)變化為冬季>夏季>春季>秋季,且四季濃度都比其他離子高。<

4、br>　　天氣過程對顆粒物濃度以及氣溶膠中水溶性離子的濃度分布有著很大的影響。其中,顆粒物濃度在晴天時最低,其次是煙霧,再次是霧天和霾,沙塵天氣下最高。各特殊天氣下TSP中總水溶性離子的質(zhì)量濃度均高于晴天。5種陽離子在煙霧和霾天氣下的平均質(zhì)量濃度均高于晴天,其中增幅較大的離子均為NH4+和K+;霧天除Na+的濃度有所降低外,其他陽離子均有不同程度的升高,其中增幅最明顯的是NH4+;沙塵天氣下5種陽離子的濃度均高于晴天,增幅較大的離子為M

5、g2+和Ca2+;5種陰離子在煙霧天氣下的濃度均高于晴天,其中濃度較高的離子為NO3-和SO42-,增幅較大的離子則為F-、NO3-和PO43-;霧天除PO43-的濃度小于晴天,F-濃度與晴天時差別不大外,其他陰離子均有明顯增長,其中增幅最明顯和濃度較高的離子均為NO3-和SO42-;霾天氣下5種陰離子的濃度均有不同程度的升高,其中同樣為NO3-和SO42-兩種離子的增幅較大;沙塵天氣下5種陰離子的濃度均高于晴天,其中增幅最明顯的兩種離

6、子為C1-和SO4-,而濃度最高的兩種離子則為NO3-和SO42-。
　　10種離子的年均粒徑分布特征規(guī)律各不相同。Na+、Mg2+、Ca2+、F-、cr、PO43-較多的分布于粒徑大于2.1μm的粗粒子中,而NH4+、K+、NO3-、SO42-則主要存在于粒徑小于2.1μm的細(xì)粒子中。
　　10種離子的粒徑分布存在明顯的季節(jié)變化。Na+四季都集中分布在3.3～4.7岬粒徑段,此外,在秋、冬兩季,在0.43～0.65um粒徑

7、段的細(xì)粒子部分出現(xiàn)了一個比較明顯的峰值;NH4+和K+均呈明顯的單峰分布,兩者在四季的峰值均出現(xiàn)在0.65～1.1μm粒徑段:Mg2+和Ca2+在粗粒子中的分布比例較大,四季峰值均出現(xiàn)在3.3～4.7μm粒徑段;F-冬季在3.3～4.7μm出現(xiàn)峰值,而在春、秋兩季,峰值則出現(xiàn)在4.7～7.0μm,夏季除了在7.0～11μm出現(xiàn)峰值外,在0.43～0.65μm粒徑段也出現(xiàn)一個較小峰值;C1-春、夏兩季在粗粒子中的分布比例較高,峰值均出現(xiàn)在

8、3.3～4.7μm粒徑段,而秋、冬兩季則在粗粒子中的分布比例降低;NO3+四季呈雙峰分布,分別位于粗、細(xì)粒子模態(tài),春季峰值出現(xiàn)在0.65～1.1μm和2.1～3.3μm粒徑段,其他3個季節(jié)峰值均出現(xiàn)在0.65～1.1μm和3.3～4.7μm粒徑段;PO43-的分布特征較為復(fù)雜,春季和秋季峰值均出現(xiàn)在0.65～1.1μm和2.1～3.3μm粒徑段,而冬、夏兩季則出現(xiàn)3個峰值;SO42-呈明顯的單峰分布,主要分布在細(xì)粒子中,四季峰值均出現(xiàn)在

9、0.65～1.1μm粒徑段。
　　通過對供暖期和非供暖期水溶性離子粒徑分布特征的對比研究發(fā)現(xiàn),K+、NH4+、F-、C1-、NO3-、PO43-和SO42-受供暖期燃煤取暖的影響較大。其中,K+和NN4+無論在供暖期和非供暖期峰值均出現(xiàn)在0.43～0.65μm粒徑范圍內(nèi);相對非供暖期的雙峰分布,F-在供暖期變成了呈單峰分布,峰值出現(xiàn)在3.3～4.7μm粒徑段;供暖期細(xì)粒子中的C1-峰值從非供暖期的0.43～0.65μm移動到了0.