大氣顆粒物個數濃度、粒徑分布及顆粒物生成——成長過程研究.pdf

1、大氣顆粒物的個數濃度、粒徑分布特征反映了不同環(huán)境下大氣光化學過程、氣團來源性質及地區(qū)排放源特征的差異。了解顆粒物的這些性質及其來源有助于深入分析顆粒物對大氣輻射平衡、大氣化學過程及區(qū)域氣候的影響，并有助于細顆粒物控制對策的制定。本研究在我國上海、北京、濟南等城市地區(qū)及華北-華東區(qū)域性高山觀測點-泰山山頂針對粒徑范圍在3nm至10μm之間的大氣顆粒物個數濃度、粒徑分布特征進行了測量及分析，以期考察我國超大城市及華北.華東地區(qū)區(qū)域大氣顆粒物

2、個數濃度、粒徑分布特點，并基于個數濃度粒徑分布數據針對顆粒物生成及成長過程進行了研究。 研究中根據在上述地區(qū)觀測得到的顆粒物個數濃度粒徑分布數據針對不同粒經范圍內顆粒物個數濃度和所占PM2.5的個數濃度、表面積濃度、質量濃度的百分比、顆粒物個數濃度粒徑分布的時間變化特征等進行了考察。發(fā)現在我國超大城市上海、北京地區(qū)存在高濃度的超細顆粒物，且所占PM2.5總個數濃度比例在90％左右，比歐美觀測點觀測結果高出約30％，說明我國大城市

3、地區(qū)存在著較嚴重的超細顆粒物污染。從顆粒物個數濃度粒徑分布來看城市下風方向觀測點(上海-太倉、北京-昌平)、城區(qū)觀測點(濟南市區(qū))的顆粒物個數濃度在夏季均以凝結核模態(tài)顆粒物為主，說明夏季顆粒物的生成過程比較旺盛。而泰山地區(qū)觀測結果顯示顆粒物個數濃度主要分布于埃根核模態(tài)，以此推測泰山觀測結果主要反映了邊界層.自由對流層之間混合較好且具有一定光化學年齡的氣團特征，其中的顆粒物粒徑經過一定時間光化學作用后已經成長至較大的粒徑范圍。 研

4、究中還結合觀測點同步觀測的氣體污染物及顆粒物質量濃度等數據，通過考察不同粒徑顆粒物個數濃度的日夜變化廓線討論了不同大氣環(huán)境下超細顆粒物的主要來源，發(fā)現在城郊觀測點及半區(qū)域性觀測點凝結核模態(tài)顆粒物主要來源于顆粒物的生成及成長過程。而在城區(qū)觀測點如濟南市區(qū)，夏季新顆粒物生成過程和機動車排放的貢獻共同存在但顆粒物生成過程占主導，冬季觀測顆粒物生成過程明顯減弱，而機動車排放貢獻的顯著水平有明顯增大。在區(qū)域性觀測點如泰山觀測點，凝結核模態(tài)顆粒物較

5、少而超細顆粒物主要來源與顆粒物的成長過程和邊界層污染氣團的傳輸。 大氣顆粒物的生成及成長過程是塑造和改變顆粒物粒徑分布特征的重要過程之一，也是導致大氣顆粒物和大氣云凝結核個數濃度大量增加的重要機制。本文針對在多個觀測點觀測到的顆粒物生成及成長過程進行了分析，針對上海、北京及泰山地區(qū)顆粒物生成及成長過程中相關參數進行了計算，包括顆粒物成長速率、顆粒物數濃度凈增長率、凝結匯、大氣氣態(tài)硫酸生成率等。研究發(fā)現污染相對較重的上海-太倉觀測

6、點顆粒物增長速率為6.0nm·h-1，而相對清潔的北京觀測點和泰山觀測點分別為4.4nm·h-1和3.2nm·h-1，其結果與世界其它觀測點觀測結果基本可比。通過計算幾個觀測點的顆粒物生成速率和顆粒物個數濃度凈增長率考察了邊界層觀測點發(fā)生顆粒物生成過程的強度，發(fā)現上海-太倉、北京-昌平、濟南市區(qū)觀測點均發(fā)現強度較高的顆粒物生成過程，且發(fā)生的頻率較高。通過考察各觀測點顆粒物生成和成長過程中源和匯的關系(大氣氣態(tài)硫酸生成率和顆粒物凝結匯的相

7、關性)發(fā)現本研究結果與國外觀測點相比的特點是前體物濃度高(如SO2濃度、氣態(tài)硫酸生成率)，同時大氣中現存顆粒物(大粒徑顆粒物)濃度高，且顆粒物凝結匯較高(高出歐美觀測點1個數量級)。北京觀測點尤其特別，在前體物中等濃度而顆粒物凝結匯數值非常高的情況下卻多次發(fā)生高強度的顆粒物生成及成長過程，說明在該觀測點參與成核的污染物可能不止是氣態(tài)硫酸，可能還有植物排放有機物的參與。 考慮到顆粒物的生成和成長過程同時與氣團化學性質、氣象過程有關

8、，并在水平區(qū)域和垂直分布特征上也反映了大氣化學特征及污染物傳輸規(guī)律，本研究中基于對邊界層內觀測點(北京、上海、濟南)和邊界層-自由對流層區(qū)域觀測點(泰山)觀測的顆粒物生成.成長過程，討論了過程個例發(fā)生的頻率及區(qū)域代表性。研究發(fā)現，我國華北-華東邊界層城市地區(qū)觀測點發(fā)生顆粒物生成過程的強度要大于歐美觀測點，且區(qū)域性顆粒物生成.成長過程的頻率與世界其它觀測點同月份基本可比。而代表華北-華東地區(qū)邊界層頂區(qū)域特征的高山觀測點發(fā)生顆粒物成長過程個