大氣顆粒物個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布及顆粒物生成——成長過程研究.pdf

1、大氣顆粒物的個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特征反映了不同環(huán)境下大氣光化學(xué)過程、氣團(tuán)來源性質(zhì)及地區(qū)排放源特征的差異。了解顆粒物的這些性質(zhì)及其來源有助于深入分析顆粒物對(duì)大氣輻射平衡、大氣化學(xué)過程及區(qū)域氣候的影響，并有助于細(xì)顆粒物控制對(duì)策的制定。本研究在我國上海、北京、濟(jì)南等城市地區(qū)及華北-華東區(qū)域性高山觀測點(diǎn)-泰山山頂針對(duì)粒徑范圍在3nm至10μm之間的大氣顆粒物個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特征進(jìn)行了測量及分析，以期考察我國超大城市及華北.華東地區(qū)區(qū)域大氣顆粒物

2、個(gè)數(shù)濃度、粒徑分布特點(diǎn)，并基于個(gè)數(shù)濃度粒徑分布數(shù)據(jù)針對(duì)顆粒物生成及成長過程進(jìn)行了研究。 研究中根據(jù)在上述地區(qū)觀測得到的顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布數(shù)據(jù)針對(duì)不同粒經(jīng)范圍內(nèi)顆粒物個(gè)數(shù)濃度和所占PM2.5的個(gè)數(shù)濃度、表面積濃度、質(zhì)量濃度的百分比、顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布的時(shí)間變化特征等進(jìn)行了考察。發(fā)現(xiàn)在我國超大城市上海、北京地區(qū)存在高濃度的超細(xì)顆粒物，且所占PM2.5總個(gè)數(shù)濃度比例在90％左右，比歐美觀測點(diǎn)觀測結(jié)果高出約30％，說明我國大城市

3、地區(qū)存在著較嚴(yán)重的超細(xì)顆粒物污染。從顆粒物個(gè)數(shù)濃度粒徑分布來看城市下風(fēng)方向觀測點(diǎn)(上海-太倉、北京-昌平)、城區(qū)觀測點(diǎn)(濟(jì)南市區(qū))的顆粒物個(gè)數(shù)濃度在夏季均以凝結(jié)核模態(tài)顆粒物為主，說明夏季顆粒物的生成過程比較旺盛。而泰山地區(qū)觀測結(jié)果顯示顆粒物個(gè)數(shù)濃度主要分布于埃根核模態(tài)，以此推測泰山觀測結(jié)果主要反映了邊界層.自由對(duì)流層之間混合較好且具有一定光化學(xué)年齡的氣團(tuán)特征，其中的顆粒物粒徑經(jīng)過一定時(shí)間光化學(xué)作用后已經(jīng)成長至較大的粒徑范圍。 研

4、究中還結(jié)合觀測點(diǎn)同步觀測的氣體污染物及顆粒物質(zhì)量濃度等數(shù)據(jù)，通過考察不同粒徑顆粒物個(gè)數(shù)濃度的日夜變化廓線討論了不同大氣環(huán)境下超細(xì)顆粒物的主要來源，發(fā)現(xiàn)在城郊觀測點(diǎn)及半?yún)^(qū)域性觀測點(diǎn)凝結(jié)核模態(tài)顆粒物主要來源于顆粒物的生成及成長過程。而在城區(qū)觀測點(diǎn)如濟(jì)南市區(qū)，夏季新顆粒物生成過程和機(jī)動(dòng)車排放的貢獻(xiàn)共同存在但顆粒物生成過程占主導(dǎo)，冬季觀測顆粒物生成過程明顯減弱，而機(jī)動(dòng)車排放貢獻(xiàn)的顯著水平有明顯增大。在區(qū)域性觀測點(diǎn)如泰山觀測點(diǎn)，凝結(jié)核模態(tài)顆粒物較

5、少而超細(xì)顆粒物主要來源與顆粒物的成長過程和邊界層污染氣團(tuán)的傳輸。 大氣顆粒物的生成及成長過程是塑造和改變顆粒物粒徑分布特征的重要過程之一，也是導(dǎo)致大氣顆粒物和大氣云凝結(jié)核個(gè)數(shù)濃度大量增加的重要機(jī)制。本文針對(duì)在多個(gè)觀測點(diǎn)觀測到的顆粒物生成及成長過程進(jìn)行了分析，針對(duì)上海、北京及泰山地區(qū)顆粒物生成及成長過程中相關(guān)參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，包括顆粒物成長速率、顆粒物數(shù)濃度凈增長率、凝結(jié)匯、大氣氣態(tài)硫酸生成率等。研究發(fā)現(xiàn)污染相對(duì)較重的上海-太倉觀測

6、點(diǎn)顆粒物增長速率為6.0nm·h-1，而相對(duì)清潔的北京觀測點(diǎn)和泰山觀測點(diǎn)分別為4.4nm·h-1和3.2nm·h-1，其結(jié)果與世界其它觀測點(diǎn)觀測結(jié)果基本可比。通過計(jì)算幾個(gè)觀測點(diǎn)的顆粒物生成速率和顆粒物個(gè)數(shù)濃度凈增長率考察了邊界層觀測點(diǎn)發(fā)生顆粒物生成過程的強(qiáng)度，發(fā)現(xiàn)上海-太倉、北京-昌平、濟(jì)南市區(qū)觀測點(diǎn)均發(fā)現(xiàn)強(qiáng)度較高的顆粒物生成過程，且發(fā)生的頻率較高。通過考察各觀測點(diǎn)顆粒物生成和成長過程中源和匯的關(guān)系(大氣氣態(tài)硫酸生成率和顆粒物凝結(jié)匯的相

7、關(guān)性)發(fā)現(xiàn)本研究結(jié)果與國外觀測點(diǎn)相比的特點(diǎn)是前體物濃度高(如SO2濃度、氣態(tài)硫酸生成率)，同時(shí)大氣中現(xiàn)存顆粒物(大粒徑顆粒物)濃度高，且顆粒物凝結(jié)匯較高(高出歐美觀測點(diǎn)1個(gè)數(shù)量級(jí))。北京觀測點(diǎn)尤其特別，在前體物中等濃度而顆粒物凝結(jié)匯數(shù)值非常高的情況下卻多次發(fā)生高強(qiáng)度的顆粒物生成及成長過程，說明在該觀測點(diǎn)參與成核的污染物可能不止是氣態(tài)硫酸，可能還有植物排放有機(jī)物的參與。 考慮到顆粒物的生成和成長過程同時(shí)與氣團(tuán)化學(xué)性質(zhì)、氣象過程有關(guān)

8、，并在水平區(qū)域和垂直分布特征上也反映了大氣化學(xué)特征及污染物傳輸規(guī)律，本研究中基于對(duì)邊界層內(nèi)觀測點(diǎn)(北京、上海、濟(jì)南)和邊界層-自由對(duì)流層區(qū)域觀測點(diǎn)(泰山)觀測的顆粒物生成.成長過程，討論了過程個(gè)例發(fā)生的頻率及區(qū)域代表性。研究發(fā)現(xiàn)，我國華北-華東邊界層城市地區(qū)觀測點(diǎn)發(fā)生顆粒物生成過程的強(qiáng)度要大于歐美觀測點(diǎn)，且區(qū)域性顆粒物生成.成長過程的頻率與世界其它觀測點(diǎn)同月份基本可比。而代表華北-華東地區(qū)邊界層頂區(qū)域特征的高山觀測點(diǎn)發(fā)生顆粒物成長過程個(gè)