含鈦Lewis acids促臭氧及臭氧-過氧化氫氧化體系的研究.pdf

1、本論文首先綜述了臭氧的物理化學性質和在水處理方面的應用經(jīng)驗,重點探討了O3/H2O2水處理體系?；诔粞跛幚眍I域的研究現(xiàn)狀和O3/H2O2體系的不足,提出了一種含鈦Lewis acids促臭氧及臭氧/過氧化氫的高級氧化體系,并對其氧化效能進行了研究。本論文的研究內容主要包括三部分:含鈦蜂窩陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮的研究；含鈦蜂窩陶瓷促O3/H2O2氧化降解乙酸的研究；鈦硅分子篩TS-1促O3/H2O2氧化降解乙酸的研究。
　　

2、 在第三章中,研究了含鈦蜂窩陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮的氧化效能。結果表明,含鈦蜂窩陶瓷能顯著提高臭氧化的降解效率,其中酸性條件下提升更為明顯。叔丁醇的試驗表明該體系遵循羥基自由基·OH氧化機理。含鈦蜂窩陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮的動力學可分為兩個階段,第一階段的表觀動力學常數(shù)為8.77×104 s-1,Rct為10.34×10-10；第二階段的表觀動力學常數(shù)為4.63×10-3 s-1,Rct為172.34×10-10?；诮到膺^程的色度

3、變化和水樣原子吸收的分析結果,結合降解動力學可以推測:降解過程中含鈦蜂窩陶瓷中Ti(Ⅳ)的溶出是苯乙酮降解效率提高的主導因素。
　　 在第四章中,研究了含鈦蜂窩陶瓷和過氧化氫共存條件下臭氧化降解乙酸的效率。結果表明,含鈦蜂窩陶瓷和過氧化氫共存是臭氧化降解乙酸的必要條件,含鈦蜂窩陶瓷的加入量和過氧化氫的濃度越大乙酸的降解效果越好。不同pH值條件下乙酸的降解實驗和飽和臭氧水中液相臭氧分解的動力學分析表明,含鈦蜂窩陶瓷促O3/H2O2

4、氧化體系可以在強酸性介質中有效產(chǎn)生·OH。Ti(Ⅳ)和過氧化氫生成的黃色配合物(Ti2O52+)促進臭氧分解產(chǎn)生了·OH,從而使得乙酸得到有效的降解。
　　 在第五章中,研究了酸性條件下鈦硅分子篩TS-1促O3/H2O2氧化體系降解水中乙酸的效率。結果表明,TS-1促O3/H2O2降解乙酸有良好的效果,TS-1和過氧化氫共存是臭氧化降解乙酸的必要條件。叔丁醇的試驗表明該體系遵循·OH氧化機理,在本實驗條件下,O3/H2O2和O3

5、/H2O2/TS-1的Rct值分別為1.62×10-8和8.67×10-7。然而研究發(fā)現(xiàn),TiO2與H2O2共存并不能提高臭氧化降解乙酸的效率,表明含鈦Lewisacids中鈦的不同物相會對該體系產(chǎn)生重要的影響。根據(jù)實驗結果與現(xiàn)象,TS-1促O3/H2O2氧化體系的反應機理與含鈦蜂窩陶瓷促O3/H2O2氧化降解乙酸機理類似。
　　 綜上所述,在酸性條件下一些含鈦Lewis acids(如含鈦蜂窩陶瓷和鈦硅分子篩TS-1等)和過氧