鑭銅改性碳納米管電極降解水中頭孢類(lèi)抗生素的研究.pdf

1、PPCPs是一類(lèi)全球性的、持續(xù)性的低濃度難降解污染物，電化學(xué)法在降解PPCPs具有很好的優(yōu)勢(shì)。采用電催化氧化方法來(lái)降解水中低濃度頭孢類(lèi)抗生素，為了研究制備催化活性更高、降解時(shí)間更快、回路電流密度更低的新型電極，以碳納米管為電極基底材料，通過(guò)浸漬法將金屬元素鑭銅摻雜到碳納米管上進(jìn)行修飾，對(duì)制備的電極進(jìn)行表征并采用修飾電極對(duì)頭孢他啶進(jìn)行電催化降解，主要內(nèi)容如下:
　　(1)采用濃硝酸加熱回流8h對(duì)多壁碳納米管進(jìn)行純化，通過(guò)SEM和FT

2、IR對(duì)純化前后碳納米管的進(jìn)行表征，并優(yōu)化電極制作參數(shù)，通過(guò)SEM、XRD、XPS、循環(huán)伏安曲線、塔菲爾曲線對(duì)修飾前后的碳納米管電極進(jìn)行表征對(duì)比。結(jié)果表明純化后的碳納米管表面新增了羧基、羥基、醛基等官能團(tuán)，循環(huán)伏安表征分析也表明修飾后的電極相比于修飾前的電極性能和電極壽命都有顯著提高。
　　(2)采用鑭銅修飾電極碳納米管電極對(duì)頭孢他啶溶液進(jìn)行電化學(xué)催化降解研究，得到最佳降解條件如下:電流密度為0.8mA·cm-2、極間距為2cm、p

3、H為6、支持電解質(zhì)濃度為1.0g·L-1、溶液體積為100mL。在此條件下修飾電極的去除率能達(dá)到90％以上，而未修飾電極則只有不到40％，證明經(jīng)過(guò)鑭銅修飾后電極的催化性能大大增強(qiáng)。在優(yōu)化工藝條件下，對(duì)8種頭孢類(lèi)抗生素同時(shí)降解，降解60min后，各抗生素去除率基本都在90％以上。
　　(3)考察修飾前后電極電催化降解頭孢他啶過(guò)程中電流效率的變化，鑭銅修飾碳納米管電極的電流效率均大于未修飾電極。修飾電極在各個(gè)因素條件下的最大電流效率在

4、20％～35％左右。隨著降解時(shí)間的增加，電流效率逐漸下降。
　　(4)考察修飾前后電極在不同影響因素下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，得到在各條件變化時(shí)未修飾電極和修飾碳納米管電極在電流密度、電極間距、電解質(zhì)濃度、pH和溶液體積五個(gè)因素分別符合一級(jí)或二級(jí)動(dòng)力學(xué)曲線。
　　(5)通過(guò)取降解10min、30min和60min的樣富集后，采用LC-MS檢測(cè)電催化降解過(guò)程可能的中間產(chǎn)物。頭孢他啶的內(nèi)酰胺四元環(huán)張力較大，容易降解，與其連接的二氫噻嗪六元