硅-碳基智能響應(yīng)型印跡聚合物的制備及其在污染物分離中的應(yīng)用研究.pdf

1、智能響應(yīng)印跡聚合物結(jié)合了分子印跡聚合物和刺激響應(yīng)機制的內(nèi)在優(yōu)勢，能夠在外界環(huán)境刺激下，其分子鏈結(jié)構(gòu)、溶脹度、表面屬性及溶解度等發(fā)生變化，引起印跡位點三維空間結(jié)構(gòu)的改變，致使其對模板分子的特異性識別能力的減弱，從而實現(xiàn)印跡聚合物對模板分子響應(yīng)性識別控制。因此，基于對目標分子智能的選擇性可控識別，其對構(gòu)建環(huán)境友好型功能材料具有重要的意義。
　　本論文結(jié)合了分子印跡技術(shù)，光引發(fā)聚合，活性/可控自由基聚合以及智能響應(yīng)機制等具有的內(nèi)在優(yōu)勢，

2、分別以硅基和碳基材料為基質(zhì)材料，制備出具有良好形貌和優(yōu)異性能的智能響應(yīng)型表面分子(離子)印跡聚合物。通過大量的表征對所制備的印跡聚合物的結(jié)構(gòu)及形貌進行了分析，并探討了其對環(huán)境污染物的吸附性能以及特異性識別能力。此外，論文進一步研究了智能響應(yīng)印跡聚合物的智能可控識別機制，深入分析其在智能控制分離體系應(yīng)用中的可行性。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　(1)以二氧化硅為基質(zhì)材料，室溫下通過光引發(fā)聚合制備核殼型表面離子印跡聚合物(P-IIP

3、s)。隨后，實驗對 P-IIPs進行表征分析，并通過吸附實驗考察其吸附行為。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，相比于熱引發(fā)制備的印跡聚合物，P-IIPs表面呈現(xiàn)較薄且均勻的印跡聚合物層，并且具有較高的吸附容量。理論分析及實驗結(jié)果同時證實了P-IIPs能夠較好地應(yīng)用在室溫環(huán)境，提高了其潛在的應(yīng)用性。動態(tài)吸附實驗結(jié)果表明P-IIPs是一種高效且有前途的鈷離子吸附劑。實際樣品分析結(jié)果表明P-IIPs能夠成功對環(huán)境樣品中的目標物進行選擇性分離。
　　(2)以介孔

4、二氧化硅(SBA-15)作為基質(zhì)材料，結(jié)合刺激響應(yīng)機制和分子印跡技術(shù)，制備了新型具有高吸附容量的光響應(yīng)型介孔分子印跡聚合物(P-MIPs)。所合成的材料隨后進行表征分析，并研究了其光致異構(gòu)性行為。結(jié)果表明，P-MIPs對雙酚 A(BPA)表現(xiàn)出優(yōu)異的光響應(yīng)結(jié)合性能，且其吸附行為符合Langmuir等溫線模型以及準二階動力學模型。并且P-MIPs能夠在交替光照射下對被吸附的BPA進行智能分離以及再識別。實際樣品分析結(jié)果表明，P-MIPs能

5、夠?qū)δ繕朔治鑫镞M行光控選擇性分離。
　　(3)以氧化石墨烯為基質(zhì)材料，結(jié)合刺激響應(yīng)機制與分子印跡技術(shù)的內(nèi)在優(yōu)勢，在室溫下采用光引發(fā)RAFT聚合，合成了一種溫敏型氧化石墨烯基印跡聚合物(GT-MIP)。實驗并對其形貌結(jié)構(gòu)進行表征分析，并通過靜態(tài)吸附實驗考察其吸附性能。結(jié)果表明，GT-MIP呈現(xiàn)出二維平面結(jié)構(gòu)上均勻球狀聚合物形貌，其對對硝基苯酚(p-NP)的吸附過程為化學吸附，且吸附行為符合Langmuir等溫線模型，最大吸附容量為2