水土介質(zhì)中納米碳管與納米ZnO共沉降及其與氧四環(huán)素共遷移.pdf

1、納米材料在生活和工業(yè)中的廣泛使用導(dǎo)致環(huán)境中納米材料的濃度、種類均逐漸增加，其產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)得到了廣泛關(guān)注。近年來，人們發(fā)現(xiàn)隨著各種納米材料不斷進(jìn)入環(huán)境，環(huán)境中的納米材料難以再以單一納米材料形態(tài)存在，往往是幾種納米材料共存，并且共存納米材料將對彼此的環(huán)境行為產(chǎn)生強(qiáng)烈的影響;同時(shí)環(huán)境中的納米材料也對其他有機(jī)污染物的環(huán)境行為產(chǎn)生強(qiáng)烈的影響。目前，對兩種或兩種以上納米材料在環(huán)境中共沉降行為以及納米材料與污染物在環(huán)境中共遷移行為研究較少，他們的共

2、沉降和共遷移機(jī)制尚不明確。因此，本文首先研究了氧化多壁納米碳管(oxidized-multiwalled carbon nanotubes，o-MWCNTs)與納米ZnO(ZnO nanomaterial，nZnO)在天然水體中的共沉降行為及其機(jī)制;其次，研究了不同溶液pH和離子強(qiáng)度條件下o-MWCNTs與抗生素氧四環(huán)素(OTC，oxytetracycline)在飽和多孔介質(zhì)中的共遷移行為及其機(jī)制。本論文的研究結(jié)果將有利于掌握納米碳管對

3、其它共存納米材料和有機(jī)污染物在環(huán)境中的團(tuán)聚和遷移行為的作用規(guī)律和機(jī)制，為準(zhǔn)確認(rèn)識和評估納米碳管環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供重要的理論依據(jù)。
　　主要研究成果如下:
　　(1)天然膠體的存在顯著抑制了nZnO-nZnO之間的同質(zhì)團(tuán)聚作用，增強(qiáng)了nZnO在天然水體中的懸浮穩(wěn)定性。在不過膜天然水（含天然膠體）中，高濃度o-MWCNTs增強(qiáng)了nZnO在天然水體中的懸浮穩(wěn)定性，而低濃度o-MWCNTs卻促進(jìn)了nZnO沉降，這可能歸因于nZnO、o-M

4、WCNTs和天然膠體顆粒之間的復(fù)雜作用機(jī)制，尚需進(jìn)一步研究。在過膜天然水（天然膠體含量可忽略）中，o-MWCNTs的加入顯著增強(qiáng)了nZnO在天然水體中的懸浮穩(wěn)定性，且o-MWCNTs的濃度越高，對nZnO懸浮穩(wěn)定性的促進(jìn)作用越明顯。這與顆粒間團(tuán)聚規(guī)律相一致，即顆粒的團(tuán)聚體粒徑和團(tuán)聚速率均隨著o-MWCNTs的加入而減小。
　　(2)在試驗(yàn)的三種離子強(qiáng)度(0.1mM，1.0mM和10mM)和三種pH(3.0，5.5和8.5)條件下，

5、OTC的存在顯著增加了o-MWCNTs在石英砂柱中的遷移能力，使得o-MWCNTs的遷出率增加了20％以上。OTC對o-MWCNTs在石英砂中遷移能力的促進(jìn)作用機(jī)理有2個(gè):一方面是由于OTC在o-MWCNTs和石英砂表面的吸附會(huì)降低o-MWCNTs和石英砂表面的疏水性，減少了o-MWCNTs在石英砂表面的吸附沉積;另一方面是OTC會(huì)與o-MWCNTs競爭石英砂表面吸附位點(diǎn)。
　　(3)在試驗(yàn)的三種離子強(qiáng)度(0.1mM，1.0mM和

6、10mM)和三種pH(3.0，5.5和8.5)條件下，o-MWCNTs對OTC在石英砂柱中遷移行為的影響與電解質(zhì)溶液pH和OTC分子形態(tài)有關(guān)。溶液pH為5.5條件下，OTC以中性分子形態(tài)存在，相比于OTC單獨(dú)遷移，o-MWCNTs與OTC共存促進(jìn)了OTC在石英砂柱中的遷移。這是因?yàn)榇藭r(shí)o-MWCNTs的存在能夠競爭OTC在石英砂柱中的吸附位點(diǎn)，從而促進(jìn)OTC的遷移。而溶液pH為3.0和8.5時(shí)，OTC分別以陽離子和陰離子形態(tài)存在OTC單