la1xsrxco0.8fe0.2o3鈣鈦礦型催化劑的nsr活性及no氧化動力學(xué)研究

1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文La1xSrxCo0.8Fe0.2O3鈣鈦礦型鈣鈦礦型催化劑的催化劑的NSR活性及活性及NO氧化動力學(xué)氧化動力學(xué)研究研究NSRPerfmancesKiicStudyfNOoxidationoverPerovskitetypeLa1xSrxCo0.8Fe0.2O3Catalysts學(xué)科專業(yè)：工業(yè)催化研究生：柏凌指導(dǎo)教師：李新剛教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一五年五月摘要為了消除稀燃發(fā)動機(jī)排放尾氣中的氮氧化物，我們使用檸檬酸、

2、EDTA作為絡(luò)合劑，采用溶膠凝膠法制備了La1xSrxCo0.8Fe0.2O3(x=0，0.3，0.4，0.5，0.6)鈣鈦礦型NSR催化劑。通過XANES、程序升溫測試等手段對不同的Sr取代量樣品的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)合適的取代量時(x=0.5)，樣品擁有最多的晶格缺陷，導(dǎo)致氧空位的數(shù)量最多，同時產(chǎn)生更多的高價態(tài)Co4，這些會導(dǎo)致催化劑擁有更強的氧化性和更多的活性位。而繼續(xù)增加Sr的摻雜量，則會導(dǎo)致Sr不能完全進(jìn)入鈣鈦礦晶格，會產(chǎn)生Sr

3、CoO2.5δ等雜相，反而沒有產(chǎn)生更多的晶格缺陷和氧空位。通過對樣品的NOtoNO2氧化反應(yīng)和NOx儲存量(NSC)進(jìn)行考察，發(fā)現(xiàn)取代量為0.5的La0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3的催化劑擁有最強的氧化能力和最高的儲存量，這與其結(jié)構(gòu)的特性是分不開的。通過對催化劑在不同溫度和空速條件下NSR反應(yīng)活性進(jìn)行考察，相比于沒有摻雜Sr的樣品，Sr摻雜后的樣品不僅大幅提高了NSR的活性，在高空速下尤其明顯，而且擴(kuò)寬了其活性溫度窗口，其中S

4、r取代量為0.5的催化劑樣品表現(xiàn)最為優(yōu)異，與其擁有更多的氧空位而導(dǎo)致較強的氧化性能和儲存能力有關(guān)。最后，對催化劑樣品的NOtoNO2反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行了研究，通過反應(yīng)溫度和反應(yīng)氣體濃度對La1xSrxCo0.8Fe0.2O3樣品催化NO氧化反應(yīng)速率的影響，得到了反應(yīng)活化能和反應(yīng)級數(shù)。通過反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)，我們發(fā)現(xiàn)Sr的部分取代并沒有導(dǎo)致在此類催化劑上發(fā)生的NO氧化反應(yīng)路徑發(fā)生變化，其轉(zhuǎn)化率的不同主要是由于活性位數(shù)量的不同而導(dǎo)致的。通過得到的反