周期性介孔有機氧化硅負載納米金的制備和催化特性研究.pdf

1、有機官能化周期性介孔有機氧化硅材料(PMOs),因其修飾的有機基團具有化學(xué)活性,若將其作為復(fù)合材料主體,通過物理或化學(xué)方法將納米粒子客體負載于其介孔孔道中,可以得到納米客體/介孔氧化硅復(fù)合材料,這種復(fù)合材料具有多孔性、高比表面積和可調(diào)變的納米孔道,是一種性能優(yōu)異的材料。 本論文以三嵌段共聚物P123為模板劑,在酸性條件下通過雙-(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)水解縮聚獲得PMOs材料,經(jīng)過后接枝法分別將十八烷基三甲氧基硅烷(C

2、18TMS)修飾于PMOs材料外表面,氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)修飾于PMOs孔道內(nèi)表面,然后在氯金酸溶液中浸漬吸附氯金酸,最后利用低溫氫氣氛還原制備納米金顆粒負載的PMOs復(fù)合材料(Au/PMOs),并應(yīng)用XRD、TEM、FT-IR、固體核磁共振(CP-MAS NMR)、N2吸附-脫附、元素分析等方法表征有機基團修飾的效果、研究修飾對介孔有序度、孔結(jié)構(gòu)的影響和制備條件對納米金顆粒在PMOs孔道內(nèi)分布狀態(tài)的影響。 研究結(jié)果

3、表明,氨丙基以共價鍵方式與骨架相連,骨架內(nèi)的硅碳共價鍵未發(fā)生斷裂,骨架結(jié)構(gòu)保存完整。修飾量的增加使氨丙基基團在修飾表面的排列更加致密,從而導(dǎo)致比表面積、孔容和孔徑的減小。經(jīng)75％氨丙基修飾的PMOs依然保持良好介孔結(jié)構(gòu),其表面積為536m2g-1,孔容為0.59cm3g-1,孔徑狹窄分布于4.5～5nm之間,其介孔有序度沒有遭受破壞。氨丙基修飾有效促進了PMOs對氯金酸的吸附作用,修飾量為75％的氨丙基官能化PMOs吸附金離子量為35.