IrO-,2--Ta-,2-O-,5--Ti析氧陽極制備工藝改進(jìn)及性能.pdf

1、IrO2-Ta2O5涂層鈦陽極具有良好的電催化活性與電化學(xué)穩(wěn)定性，被公認(rèn)為酸性析氧環(huán)境中理想的陽極材料，但其低壽命高成本制約了在電鍍、廢水處理、陰極保護(hù)與有機(jī)電合成等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。本論文以IrO2（70 mol％）-Ta2O5（30 mol％）涂層鈦陽極為主要研究對(duì)象，采用熱分解法分別制備了Ti/TiN/IrO2-Ta2O5涂層電極、SnO2-IrO2-Ta2O5三元電極以及按照正交分析法設(shè)計(jì)的IrO2-Ta2O5涂層電極，系統(tǒng)研究了

2、原位TiN薄膜、SnO2氧化物摻雜以及不同制備因素對(duì)IrO2-Ta2O5涂層鈦陽極電化學(xué)性能的影響。 在高純N2中高溫?zé)崽幚鞹i片原位生長(zhǎng)Ti/TiN薄膜，首次采用熱分解法在薄膜表面制備IrO2-Ta2O5涂層鈦陽極，發(fā)現(xiàn)電極表面具有非連續(xù)狀裂紋結(jié)構(gòu)，且生長(zhǎng)有大量IrO2納米晶體，尺寸在80～200 nm之間。電極的循環(huán)伏安電荷、穩(wěn)態(tài)開路電位、析氧電流以及雙電層電容都要高于常規(guī)IrO2-Ta2O5/Ti電極。中間層的作用在低溫下

3、較為明顯。當(dāng)制備溫度低于500℃時(shí)，中間層明顯增加了電極的催化活性與使用壽命。電極失效過程中，TiN薄膜促使槽電壓與電荷轉(zhuǎn)移電阻保持了更長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定。 通過添加SnCl4的乙醇溶液到涂液中，采用熱分解法制備了不同SnO2含量的SnO2-IrO2-Ta2O5/Ti涂層電極，SnO2的摻雜減少了涂層表面的裂紋數(shù)量，減小了裂紋寬度。當(dāng)SnO2含量低于或者等于10 mol％時(shí)，電極表面的晶體尺寸減小，析氧電流密度、循環(huán)伏安電量以及雙電層

4、電容增加，電催化活性得到提高。在失效過程中，電極經(jīng)歷了“活化區(qū)”、“穩(wěn)定區(qū)”、“失效區(qū)”三個(gè)階段，SnO2的存在增加了電極的穩(wěn)定性與耐酸腐蝕性，延長(zhǎng)了“穩(wěn)定區(qū)”的壽命。 首次采用正交分析法系統(tǒng)研究燒結(jié)溫度、燒結(jié)時(shí)間、銥鉭比例、銥的負(fù)載量以及酸處理工藝對(duì)Ti/IrO2-Ta2O5電極催化活性的影響，得到最佳的制備工藝如下：（1）燒結(jié)溫度為400℃；（2）涂層中Ir的負(fù)載量為20 g/c㎡；（3） Ta2O5的相對(duì)含量為55 wt％