2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)因甲醇來源豐富、價格便宜、毒性小、易于攜帶和儲存、能量密度高等特點,被認為是最具有應用前景的移動電源之一。不過,目前廣泛研究的質(zhì)子膜直接甲醇燃料電池(PEM-DMFC)存在著陽極電催化劑活性低和“甲醇滲透”兩大問題。陰離子膜直接甲醇燃料電池(AEM-DMFC),采用堿性體系,陰陽極反應環(huán)境優(yōu)越,反應過電位較低,電滲析與甲醇滲透方向相反,甲醇進入陰極的速率減小,電池功率密度和發(fā)電效率可望明顯高于PEM-DMFC

2、。因此,AEM-DMFC正逐漸受到人們的重視。 堿性條件下,陰極氧還原電催化材料的研究和應用多集中于Pt/C和Ag/C,因其活性和抗甲醇性不足,反應過電位較高,AEM-DMFC的優(yōu)勢并未得到充分體現(xiàn)。開發(fā)新型的陰極電催化劑成為提高AEM-DMFC性能的關鍵問題。 Ni、Co、Fe、Mo、W的成鍵d電子數(shù)依次降低,通過摻雜這些過渡金屬元素可以不同程度地改變納米Pt的d電子結(jié)構和Pt-Pt鍵長,從而調(diào)變Pt/C電催化氧還原的

3、活性和抗甲醇性。本文應用溶膠法制備碳載Pt-M(M為Ni、Co、Fe、Mo、W),應用XRD、EDS、XPS技術對其進行活性物微觀結(jié)構及組成表征,電位線性掃描伏安法測試催化劑活性和抗甲醇性。 研究表明,制備的Pt基合金微粒基本呈圓形,金屬顆粒在活性炭表面上分布均勻,粒徑也較為均勻,粒徑范圍約2~4 nm,晶型結(jié)構仍以Pt面心立方晶系存在,晶面以Pt(111)居多,摻雜的元素原子未單獨形成單質(zhì)顆粒,而是以Pt-M合金的形式存在。P

4、t-Ni/C催化劑表面的Pt元素以0價和正4價的形態(tài)存在,Ni元素主要以NiO、Ni<,2>O<,3>的形態(tài)存在。 Ni、Co、Fe、Mo與Pt形成的Pt-M/C催化劑的活性與合金中元素M的摻雜量呈拋物線形關系,即“火山型”關系。Pt-M/C和Pt/C催化劑隨電解液的堿性增加,氧電還原起始反應過電位變大,最大反應流減小,催化活性降低。 相同堿性條件下不同催化劑活性順序為:Pt<,50>Mo<,50>/C>Pt<,50>F

5、e<,50>/C>Pt<,50>Ni50/C>Pt<,50>Co<,50>/C>Pt/C>Pt<,50>W<,50>/C,抗甲醇性順序為:Pt<,50>Mo<,50>/C>Pt<,50>Co<,50>/C>Pt<,50>Fe<,50>/C>Pt<,50>Ni<,50>/C>Pt/C>Pt<,50>/w<,50>/C,適量Mo元素的摻雜可顯著促進Pt/C催化劑的活性和抗甲醇性,F(xiàn)e、Co、Ni元素的摻雜有較好的促進作用,W元素的摻雜則降低

6、了Pt/C催化劑的活性和抗甲醇性。理論分析認為,Pt的成鍵d電子的偏移(即電子因素)是摻雜Mo、Fe、Co后Pt/C催化劑活性提高的主要因素;摻雜Ni原子為Pt/C金屬表面增添了新型活性中心,對納米Pt的活性提高起到了重要作用。其中,Pt<,50>Mo<,50>/C在0.1 mol/LKOH溶液中最大電流達到107 mA/mg,氧電還原起始過電位比Pt/C小200mV,最大反應電流是Pt/C的1.35倍;在0.1 mol/L,KOH+0

7、.5 mol/L CH<,3>OH溶液中最大反應電流較無甲醇電解液情況,僅減小了3.7%,氧電還原起始電位負移0.05 V,而Pt/C的最大電流減小了27%,氧電還原起始電位負移0.05 V,Pt<,50>Mo<,50>/C的抗甲醇能力最強;Pt<,50>Mo<,50>/C的活性對pH值變化的適應性最強,電解液中KOH濃度分別為0.5mol/L、1.0 mol/L和2.0 mol/L時的最大電流,與0.1 mol/L KOH電解液中的最

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