W-AlPO的合成及其氧化脫硫性能.pdf

1、介孔材料的孔徑可以在一定范圍內(nèi)自由調(diào)節(jié)，且具有高的比表面積和熱穩(wěn)定性能，在吸附、催化、納米技術(shù)及光、電、磁、化學(xué)感應(yīng)器等領(lǐng)域具有廣泛的潛在的應(yīng)用價(jià)值，因此成為眾多領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。 本文以異丙醇鋁為鋁源，以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑原位合成了W-A1PO分子篩，采用組合程序升溫焙燒法脫除模板劑，得到了高熱穩(wěn)定性和高比表面積的含WO3的量分別為1wt％，3wt％和5wt％的介孔磷酸鋁分子篩(W-A1PO-1，W

2、-A1PO-3和W-A1PO-5)。紫外可見(jiàn)漫反射光譜結(jié)果表明：氧化鎢高度分散在介孔磷酸鋁結(jié)構(gòu)中，主要以單聚態(tài)鎢氧四面體[WO4]2-存在，其中W-A1PO-3樣品中四配位鎢含量最高。 在柴油的氧化脫硫研究中，大多采用兩相體系，而且反應(yīng)器大多局限于間歇釜，氧化劑是雙氧水(H2O2)，難于與油充分混合，文中采用油溶性的氧化劑過(guò)氧化羥基異丙苯(CHP)和叔丁基過(guò)氧化氫(TBHP)為氧化劑，在連續(xù)流反應(yīng)器中進(jìn)行氧化脫硫反應(yīng)。將三種W-

3、A1PO應(yīng)用于二苯并噻吩(DBT)的氧化脫硫反應(yīng)，均表現(xiàn)出很高的催化活性。在連續(xù)流反應(yīng)器中，以CHP為氧化劑，三種W-A1PO表現(xiàn)出很好的初始活性，而后逐漸失活，原因可能為反應(yīng)體系產(chǎn)生的有機(jī)物吸附在分子篩活性位上，如CHP分解產(chǎn)物苯酚的吸附。以TBHP為氧化劑，三種W-A1PO均表現(xiàn)出更好的催化活性，尤其在40℃時(shí)，W-A1PO-3作為催化劑，DBT的初始轉(zhuǎn)化率達(dá)到100％，并且21h后才開(kāi)始失活。對(duì)比反應(yīng)前后的XRD譜圖，發(fā)現(xiàn)分子篩骨