固載醚基功能化離子液體的設(shè)計(jì)合成及其脫硫性能研究.pdf

1、隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，環(huán)境污染趨于嚴(yán)重，脫除燃煤煙氣中SO2刻不容緩。作為一種新型綠色介質(zhì)，離子液體具有可忽略的蒸汽壓，較高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性等特點(diǎn)，且可以克服現(xiàn)行鈣法脫硫易造成二次污染的缺點(diǎn)，通過(guò)再生實(shí)現(xiàn)SO2資源化，將在脫除煙氣中SO2方面具有極大的應(yīng)用潛力。
　　為了克服現(xiàn)有離子液體吸收量小和再生條件苛刻的缺點(diǎn)，人們利用離子液體的可設(shè)計(jì)性提出了醚基功能化離子液體（EFIILs）作為脫硫吸收劑。醚基中的O易對(duì)SO2中的S形成

2、物理的作用力，可以通過(guò)增加醚基功能基團(tuán)的數(shù)量形成多吸收位以增加吸附量，且再生條件溫和。本研究針對(duì)醚基功能化離子液體開(kāi)展了相關(guān)的基礎(chǔ)研究工作，證明了其作為SO2吸收劑的優(yōu)勢(shì)。但是實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)醚基功能化離子液體存在著粘度大、傳質(zhì)慢等問(wèn)題，為此本論文在優(yōu)化醚基功能化離子液體合成方法的基礎(chǔ)上，開(kāi)展醚基功能化離子液體物理負(fù)載和化學(xué)負(fù)載相關(guān)研究工作。
　　本論文設(shè)計(jì)兩步法合成了SO2多吸收位物理吸收型離子液體——咪唑陽(yáng)離子1位氮上的取代基分別為含

3、有1-3個(gè)醚基的功能化離子液體[C3O1Mim][H3CSO3]，[C5O2Mim][H3CSO3]和[C7O3Mim][H3CSO3]，并首次對(duì)醚基功能化離子液體脫硫前后的粘度、密度、表面張力進(jìn)行了測(cè)定，討論了EFIILs的熱力學(xué)性質(zhì)與醚基數(shù)量之間的關(guān)系，并對(duì)其脫硫性能和再生性能進(jìn)行研究。同時(shí)，還通過(guò)量子化學(xué)計(jì)算探討了醚基功能化離子液體與SO2之間的作用關(guān)系。
　　采用浸漬法將EFIILs固載到硅膠上制備了EFIILs-SiO2

4、，并對(duì)EFIILs-SiO2的外觀形貌、穩(wěn)定性和孔結(jié)構(gòu)等進(jìn)行了測(cè)定和分析。結(jié)果表明，EFIILs-SiO2具有高孔隙度、大比表面積和良好的機(jī)械性能，且其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，適用于SO2吸附。由于離子液體與硅膠的協(xié)同作用，EFIILs-SiO2的吸附效果優(yōu)于純EFIILs，并且可逆吸附效果良好，在進(jìn)行吸附/脫附5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后，仍保持SO2的吸附能力基本不變。
　　本論文設(shè)計(jì)了四步鍵合法，將醚基功能化離子液體固載到以正硅酸乙酯做硅源由原位制備方

5、法得到的硅膠上，制備了含醚基的固載樣品[C3O1Mim-SG][H3CSO3]、[C5O2Mim-SG][H3CSO3]和[C7O3Mim-SG][H3CSO3]，并進(jìn)行了分析表征。結(jié)果表明，[C3O1Mim-SG][H3CSO3]孔徑分布較窄，呈現(xiàn)典型的微孔結(jié)構(gòu)特征，而[C5O2Mim-SG][H3CSO3]和[C7O3Mim-SG][H3CSO3]屬于典型的IV型吸附等溫線，呈現(xiàn)典型的介孔結(jié)構(gòu)特征。隨后還進(jìn)一步探討了陽(yáng)離子結(jié)構(gòu)、溫度