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文檔簡介
1、金屬納米顆粒的光學性質及其在表面增強熒光中的應用是當今納米科學研究中的一個熱點。為了克服金屬膠體顆粒薄膜在熒光增強應用中存在的熒光湮滅的問題,本論文工作的中心是研究Au和Ag的金屬膠體顆粒薄膜的形狀,尺寸以及金屬膠體顆粒薄膜和熒光量子點的復合方式對金屬顆粒和熒光量子點復合體系的熒光增強的影響,進而探討與此密切相關的表面等離子體共振引起的電磁場增強機理。
在緒論中,對表面等離子體增強熒光的主要特點、研究進展和研究意義做了概述。<
2、br> 在論文的第二章中,首先對Ⅱ-Ⅵ族熒光量子點的基本電子結構和光學優(yōu)越性做了闡述。然后,從對金屬納米顆粒的光學性質,尤其是表面等離子體共振的近場增強特性的深刻分析出發(fā),較全面地探討了表面等離子體共振增強熒光的產生條件、影響因素、以及作用機理。
在論文的第三章之后介紹了三個主要的工作:研究了生長條件對Ⅱ-Ⅵ族單一及核殼納米顆粒的尺寸調控及光學性質的影響;研究了不同尺寸和形貌的Ag膠體納米顆粒薄膜對表面等離子體共振熒光增強的
3、影響;研究了納米Au膠體顆粒以層狀和分散方式和納米CdSe熒光顆粒耦合導致的熒光增強和湮滅現象。這三個工作分別在第三、四、五章做介紹,其具體內容和創(chuàng)新性分別如下:
1、通過反應時間(1s~300s)的調控實現了熒光量子點CdSe的尺寸和波長分別在1~5nm,500nm~620nm的精確調控。相應的,制備不同尺寸的CdSe,CdS,CdTe則可以實現整個可見光范圍內的不同波長的按需要選擇。研究還發(fā)現成核溫度以及生長溫度決定CdS
4、e納米顆粒的最大尺寸以及顆粒濃度,而表面活性劑的選擇以及配比則影響了量子點生長勢能,調控了顆粒的生長速度。此外,CdSe/CdS核殼納米晶的制備及其光學性質研究也是本章中的一個重點。研究發(fā)現CdSe納米核包裹不同殼層厚度(3.5(?)~21(?))的CdS殼層,可以實現CdSe量子效率的三倍的提高,以及發(fā)光峰的幾十納米的紅移。同時,我們根據CdSe/CdS核殼納米晶的拉曼散射隨著殼層厚度的變化的研究,首次提出了采用拉曼散射無損測量CdS
5、e/CdS核殼納米顆粒的殼層厚度。
2、通過Ag膠體顆粒自組裝薄膜在不同的溫度(200~350度)下退火30mins,實現了Ag膠體顆粒薄膜的形貌的一系列轉變——從自組裝而形成的無序、聚集以及形狀不規(guī)整的狀態(tài),到蠕蟲狀的分散結構,再到有序的球形顆粒的均勻分布狀態(tài)。對CdSe熒光量子點(分散在PMMA中,Ag/PMMA)在未退火以及退火得到的不同形貌的Ag納米顆粒薄膜上的表面等離子共振熒光增強的研究是本章最重要的工作,也是本論文
6、的創(chuàng)新工作。研究發(fā)現CdSe熒光量子點在未退火的Ag納米顆粒薄膜上只能實現兩倍的熒光增強,而在退火得到的蠕蟲狀納米顆粒上則實現了高達15倍的增強。15倍的熒光增強是Ag膠體顆粒薄膜在熒光增強上的首次突破。研究還發(fā)現CdSe納米顆粒和蠕蟲狀的Ag納米顆粒薄膜耦合后,最大的激發(fā)峰位發(fā)生了從360nm移動到472nm,移動后的激發(fā)譜的形狀和Ag納米顆粒薄膜的吸收譜一致,這為表面等離子體共振熒光增強的機理提供了重要的實驗依據。
此外,
7、本章還實現了不同形貌的Ag納米顆粒薄膜的吸收峰在358nm~487nm范圍內的調控,以及通過退火實現了Ag納米顆粒薄膜的多個吸收峰的調制。
3、研究并比較了Au納米顆粒以層狀方式(Au/PMMA,Au/SiO2)以及分散方式(Au@SiO2核殼納米顆粒)和CdSe納米晶復合后的熒光湮滅和增強現象。研究發(fā)現尺寸為27nm的Au膠體納米顆粒薄膜以層狀方式(Au/PMMA,Au/SiO2>)和CdSe熒光量子點復合后,熒光都被湮滅為
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