雙核酞菁鈷磺酸鹽脫硫脫氰催化劑的改性研究.pdf

1、本文以合成具有高催化活性、高選擇性及高脫除效率的脫硫脫氰催化劑為目的，在原雙核酞菁鈷磺酸鹽(PDS)催化劑的組成結(jié)構(gòu)上加以改進(jìn)，合成出以雙核酞菁鈷磺酸鹽為主要成份的新型脫硫脫氰催化劑。并通過活性及副鹽的測(cè)定找到催化劑的最佳組成配比:雙核酞菁鈷磺酸鹽與水楊酸絡(luò)合錳的質(zhì)量比為1∶0.8-1∶3。
　　結(jié)合實(shí)驗(yàn)測(cè)定，探討了催化劑濃度、脫硫溶液堿度及反應(yīng)溫度等因素對(duì)Na2S催化氧化反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明:隨著催化劑濃度的增加該催化反應(yīng)的

2、前20分鐘吸氧體積逐漸增大，但整個(gè)反應(yīng)過程的總的吸氧體積趨向于一定值;脫硫溶液堿度小于0.2N時(shí)，催化活性隨堿度的增大而提高，當(dāng)堿度大于0.25N時(shí)，催化活性隨著堿度的增大而下降，在0.2-0.25N范圍內(nèi)，催化劑的活性最高;反應(yīng)溫度越高，反應(yīng)過程中產(chǎn)生的副鹽也越高，反應(yīng)溫度控制在30-45℃范圍內(nèi)對(duì)脫硫反應(yīng)較為有利。
　　實(shí)驗(yàn)和生產(chǎn)實(shí)際均證明，合成的新型脫硫脫氰催化劑在催化活性、選擇性及脫硫效率方面都比原催化劑(PDS)有所提高

3、，更能較好地適用于現(xiàn)有的脫硫工藝。
　　此外，還對(duì)H2S液相催化氧化反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了探討。通過電化學(xué)方法及光譜技術(shù)等手段對(duì)PDS催化Na2S氧化反應(yīng)過程進(jìn)行了研究，結(jié)果表明:催化反應(yīng)過程中，分子氧與催化劑分子結(jié)合，且被活化成超氧負(fù)離子O2-;中心金屬離子發(fā)生了價(jià)態(tài)變化。實(shí)驗(yàn)測(cè)定和量子化學(xué)理論計(jì)算均表明，在催化反應(yīng)過程中，催化劑分子本身發(fā)生了歧化反應(yīng)形成催化電池，實(shí)現(xiàn)了底物(HS-)與分子氧間的電子轉(zhuǎn)移。其反過程為陰極反應(yīng) O2+C