弱酸性體系介孔材料的合成、改性及催化性能研究.pdf

1、2006屆研究生博士學(xué)位論文Y8967t13學(xué)校代碼：10269學(xué)號(hào)：YB03123002犖震印甕天擎弱酸性體系介孔材料的合成、改性及催化性能研究院系：堡王堂睦絲堂丞專(zhuān)業(yè)：僉塹絲堂研究方向：褪撾量催絲指導(dǎo)教師：衄鳴丞數(shù)援昱照煎攫博士研究生：吐生苤2006年5月完成為酸介質(zhì)的合成體系中，我們發(fā)現(xiàn)，相比同等酸度的鹽酸介質(zhì)，在酒石酸介質(zhì)中制備的TiSBA。15鈦分散度好，不容易發(fā)生聚集，髓明Ti的配位狀態(tài)與體系的酸度有著直接的聯(lián)系。要形成結(jié)構(gòu)

2、歸整且活性中心高度分散的催化材料，必須針對(duì)不同Si／Ti投料比選擇不同的的酸度。低Si／Ti比傾向采用較強(qiáng)酸性體系。催化氧化性能測(cè)試結(jié)果表明，該催化劑具有良好的催化氧化能力。此外，我們?cè)谌跛嵝泽w系中分別合成了PMO和TiPMO。遺憾的是，出于Tj的配位狀念的不理想，Ti—PMO并沒(méi)有因其孔壁的疏水性而提升氧化能力。本章的另一部分描述了采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝技術(shù)，在酒石酸體系中合成含Ti介孔材料和具有介相結(jié)構(gòu)的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化材料。通過(guò)表征發(fā)

3、現(xiàn)，酒石酸的引入對(duì)介觀結(jié)構(gòu)的影響較大，主要源于酒石酸與Ti原子的強(qiáng)烈配位造成。在第五章中，同時(shí)考察了在強(qiáng)、弱酸性介質(zhì)中TEOS／P123摩爾比以及TEOS分步沉淀對(duì)介觀結(jié)構(gòu)的影響。通過(guò)從大到小調(diào)節(jié)不同TEOS／P123的比例，分別制備得到了PHTS、典型SBA15以及具有籠狀結(jié)構(gòu)孔穴的介孔材料。并且對(duì)籠狀結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理提出了解釋?zhuān)J(rèn)為P123在高溫、酸性且長(zhǎng)時(shí)間浸泡的環(huán)境下更容易發(fā)生分解，因此，整個(gè)體系中存在大量的分子片段，如二嵌段分子