雜多酸-分子篩的制備及催化甲烷偶聯(lián)化反應(yīng).pdf

1、甲烷是天然氣的主要成分，近年來(lái)隨著石油價(jià)格的越長(zhǎng)越高和天然氣價(jià)格的相對(duì)降低，使天然氣有可能成為替代石油成為主要的化工原料。但是，甲烷高對(duì)稱性及其高達(dá)439kJ/mol的C-H鍵能使它的選擇活化成為催化領(lǐng)域最為嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)之一，因此，甲烷的高效轉(zhuǎn)化還處在摸索階段。本文以溶膠-凝膠法合成了具有微孔介孔復(fù)合型孔道結(jié)構(gòu)SiO2分子篩，通過(guò)濕法浸漬制備了Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑，并使用固定床反應(yīng)器進(jìn)行甲烷偶聯(lián)氧化反應(yīng)

2、，分別從反應(yīng)器的床程高度、原料進(jìn)料比、反應(yīng)溫度三方面對(duì)催化劑的催化性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。
　　以正硅酸乙酯為原料、正丁醇為模板劑，在酸性條件下緩慢水解，得到SiO2凝膠體，通過(guò)濕法浸漬制備了Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑，分別對(duì)SiO2載體、制備完成的催化劑及使用過(guò)的催化劑進(jìn)行了XRD、比表面、孔徑、表面形貌、ICP等分析。并且制備了硅鎢酸和硅鉬酸。
　　由于固定床反應(yīng)器具有：①返混小，流體同催化劑可進(jìn)行

3、有效接觸，當(dāng)反應(yīng)伴有串聯(lián)副反應(yīng)時(shí)可得較高選擇性；②催化劑機(jī)械損耗?。虎劢Y(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)；因此根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要自制了固定床反應(yīng)器，并用其進(jìn)行甲烷偶聯(lián)氧化反應(yīng)，進(jìn)而優(yōu)化反應(yīng)條件。
　　考查了三種條件對(duì)Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑催化性能的影響。結(jié)果表明，在反應(yīng)溫度為800℃、床程高度為1.5cm、原料進(jìn)料比空氣：CH4=5∶3時(shí)Mn-W-Mo/SiO2催化劑的催化性能達(dá)到目前最佳，能夠使甲烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到8.21％