TS-1催化氯丙烯和甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過(guò)程研究.pdf

1、TS-1催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)具有反應(yīng)條件溫和;反應(yīng)速度快、選擇性高、過(guò)程無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn).盡管這是一種有工業(yè)前景的環(huán)氧化合物的合成方法,但目前有關(guān)TS-1催化H<,2>O<,2>與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)過(guò)程和TS-1催化H<,2>O<,2>與甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過(guò)程的研究還處于初步探索階段.該文的研究?jī)?nèi)容大體可以分為下列三個(gè)部分,即:(1)考察了TS-1催化H<,2>O<,2>與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)過(guò)程中反應(yīng)溫度、催化劑濃度等單因素變化對(duì)反應(yīng)效果的影

2、響,并通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)的方法確定了以甲醇為溶劑條件下最佳反應(yīng)條件為:TS-1濃度=12.5g/L;反應(yīng)溫度=45℃;原料中氯丙烯:H<,2>O<,2>摩爾比=1:1;溶劑甲醇用量=80mL.在此反應(yīng)條件下反應(yīng)20min,氯丙烯轉(zhuǎn)化率64.86％,環(huán)氧氯丙烷選擇性95.39％,環(huán)氧氯丙烷收率61.87％.(2)通過(guò)動(dòng)力學(xué)研究,得到了在最佳反應(yīng)條件下進(jìn)行的TS-1催化H<,2>O<,2>與氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)體系的主、副反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,即:a)氯丙

3、烯環(huán)氧化主反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程;b)環(huán)氧氯丙烷與甲醇醚化副反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程;c)環(huán)氧氯丙烷水解副反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程;d)H<,2>O<,2>氧化環(huán)氧氯丙烷副反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程;(3)考察了TS-1催化H<,2>O<,2>與甲代烯丙基氯環(huán)氧化反應(yīng)過(guò)程中單因素變化對(duì)反應(yīng)效果的影響,并通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)的方法確定了以甲醇為溶劑條件下最佳反應(yīng)條件為:TS-1濃度=12.5g/L;反應(yīng)溫度=55℃;原料中甲代烯丙基氯:H<,2>O<,2>摩爾比=1:1;溶劑甲醇用量=