水蒸氣處理對(duì)Ni2P-SiO2催化劑結(jié)構(gòu)及氯苯加氫脫氯性能的影響.pdf

1、采用程序升溫還原法制備了Ni2P/SiO2催化劑，在不同條件下對(duì)其進(jìn)行了水蒸氣預(yù)處理。采用H2-TPR、CO吸附、NH3-TPD、H2-TPD、XRD、TEM、ICP-AES、N2吸附原位DRIFTS及活性評(píng)價(jià)等方法研究了水蒸氣預(yù)處理對(duì)Ni2P/SiO2催化劑結(jié)構(gòu)及氯苯加氫脫氯反應(yīng)活性的影響，分析了水蒸氣處理對(duì)Ni2P/SiO2催化劑加氫脫氯活性促進(jìn)作用的機(jī)制。
　　研究結(jié)果表明，水蒸氣處理對(duì)Ni2P/SiO2催化劑物相及元素組成

2、、Ni2P晶粒大小、比表面積及孔結(jié)構(gòu)無明顯影響，但導(dǎo)致催化劑表面性質(zhì)發(fā)生顯著變化。30℃時(shí)水蒸氣預(yù)處理后催化劑表面金屬鎳位數(shù)量無明顯改變；240℃以上預(yù)處理后催化劑表面鎳中心數(shù)量明顯減少。水蒸氣處理過程中Ni2P/SiO2催化劑表面形成新的P-OH基團(tuán)，使催化劑表面酸量增大。
　　在反應(yīng)過程中引入水蒸氣或用水蒸氣預(yù)處理均可以明顯提高Ni2P/SiO2催化劑催化劑的HDC活性。與水蒸氣濃度及處理時(shí)間相比，水蒸氣處理溫度對(duì)Ni2P/S

3、iO2催化劑HDC活性影響顯著。隨著預(yù)處理溫度的提高，催化劑初始活性呈下降趨勢(shì)，其中270℃以下水蒸氣處理的催化劑初始活性較好。在513K、氯苯空速3.75mlCB·gcat-1·h-1及H2和氯苯的摩爾比9.0的反應(yīng)條件下，經(jīng)270℃以下水蒸氣處理的Ni2P/SiO2催化劑上氯苯初始轉(zhuǎn)化率高于93.8％，約是未預(yù)處理催化劑上氯苯初始轉(zhuǎn)化率(5.6%)的17倍。
　　本文分析認(rèn)為，水蒸氣處理對(duì)Ni2P/SiO2催化劑加氫脫氯的促進(jìn)