鉑催化劑催化二氯苯加氫脫氯的研究.pdf

1、氯苯類化合物是一種穩(wěn)定性高、毒性大、易在生物體內(nèi)積累、對環(huán)境造成嚴(yán)重威脅的化合物，而且它在化工、醫(yī)藥等方面應(yīng)用十分廣泛，因此氯苯類化合物的催化降解引起了人們廣泛關(guān)注。而貴金屬納米催化劑因其特殊的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)比傳統(tǒng)催化劑的催化活性和對目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性更高，所以在催化領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用。因此，本文以貴金屬納米材料為催化劑，研究了溫和條件下，以二氯苯為氯苯類化合物模型分子的催化加氫反應(yīng)，主要內(nèi)容如下:
　　首先，在甲醇溶劑中，以聚乙烯吡咯烷酮

2、(PVP)為保護(hù)劑，制備了PVP-Pt膠體，用TEM進(jìn)行表征。所得的Pt納米粒子均勻分布，無明顯聚集，平均粒徑約3.6 nm。常溫常壓條件下，將PVP-Pt膠體用于二氯苯的催化加氫反應(yīng)。考察了溶劑、反應(yīng)底物、不同金屬離子和配體對催化劑催化二氯苯反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，PVP-Pt膠體在甲醇溶劑中催化活性較高，反應(yīng)10h后，二氯苯完全轉(zhuǎn)化，對環(huán)己烷的選擇性約為100％;二氯苯的轉(zhuǎn)化反應(yīng)對底物濃度是一級反應(yīng);Mg2+的加入對反應(yīng)的催化效果最好

3、，使二氯苯的轉(zhuǎn)化率由78.9％提高到87.2％。
　　其次，以活性炭為載體，利用微波法制備了負(fù)載型Pt/C催化劑，用TEM和XPS進(jìn)行表征。所得的Pt納米粒子均勻負(fù)載在載體活性炭上，無明顯團(tuán)聚，粒子平均粒徑約2.1nm，且Pt/C催化劑中的Pt原子是零價態(tài)的。常溫常壓下，將Pt/C用于二氯苯的催化加氫反應(yīng)?？疾炝巳軇?、添加劑對二氯苯催化反應(yīng)的影響。Pt/C催化劑在乙醇溶劑中催化活性較高，反應(yīng)10h后，二氯苯可完全轉(zhuǎn)化。討論了1MP

4、a、298 K條件下，有無乙醇溶劑時，Pt/C催化劑對二氯苯催化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，有無乙醇溶劑對Pt/C催化二氯苯的催化活性影響不大，但比常溫常壓條件下的反應(yīng)活性高。
　　最后，利用微波法制備Pd/C催化劑和一系列Pt-Pd雙金屬催化劑，用TEM和XPS進(jìn)行表征。結(jié)果表明，催化劑中Pt、Pd均是零價的，且Pt-Pd/C催化劑粒徑最小，約3.9nm。考察了這些催化劑在甲醇和乙醇溶劑中對二氯苯的催化加氫反應(yīng)。結(jié)果表明，Pt-Pd/