納米構(gòu)筑Ni-ZrO-,2-催化劑在乙醇水蒸汽重整制氫中的研究.pdf

1、采用生物質(zhì)乙醇水蒸汽重整制氫供給氫能燃料電池，具有原料可再生、產(chǎn)品氣體中H2含量高、系統(tǒng)能量效率高等優(yōu)點(diǎn)。開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的Ni基催化劑，是該工藝實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的一個重要途徑及努力方向。本文旨在開發(fā)一種新型的納米構(gòu)筑Ni基催化劑，可以在乙醇蒸汽重整制氫中獲得較好的催化活性和穩(wěn)定性。 采用化學(xué)沉淀法制備了分別具有約50 nm、25 nm和10 nm尺度水平的ZrO2顆粒。采用濕法浸漬的方法制得活性金屬與氧化物載體的相對尺度大于普通

2、催化劑(≤1:10)的納米構(gòu)筑Ni/ZrO2催化劑。在固定床反應(yīng)器中對催化劑的活性和穩(wěn)定性進(jìn)行測試，并對催化劑進(jìn)行初步的表征，為下一步深入研究開發(fā)這種新型催化劑打下基礎(chǔ)。 TEM分析結(jié)果表明，NZ-1、NZ-2、NZ-3催化劑中，活性金屬顆粒與載體氧化物顆粒的相對尺度分別約為1:6、1；2和1:1。H2-TPR分析結(jié)果顯示，隨著活性金屬與載體氧化物間相對尺度的增大，兩者之間的相互作用也在增強(qiáng)。 長時間(150 h)的活性

3、測試結(jié)果表明，納米構(gòu)筑的NZ-1、NZ-2、NZ-3催化劑對乙醇水蒸汽重整制氫都能表現(xiàn)出較好的催化活性和穩(wěn)定性。催化劑在反應(yīng)過程中能保持對乙醇的完全轉(zhuǎn)化，并且保持每1 mool乙醇進(jìn)料，可以催化轉(zhuǎn)化產(chǎn)生4.5 mol H2、1.0 mol CO2、0.9 mol CO和0.1 mol CH4。在相對較高的空速下進(jìn)行的穩(wěn)定性測試結(jié)果表明，隨著活性金屬和載體氧化物顆粒相對尺度的增大，其對乙醇水蒸汽重整制氫的催化穩(wěn)定性也增強(qiáng)。 TG分