改性殼聚糖金屬螯合物的合成及電催化性能研究.pdf

1、燃料電池以其高效、環(huán)境友好的發(fā)電方式，被譽(yù)為21世紀(jì)的能源技術(shù)。其中，鋁．空氣燃料電池更以燃料鋁來源豐富、價(jià)格低廉、儲存、攜帶方便而成為近年的研究熱點(diǎn)。本研究簡要介紹了鋁．空氣燃料電池、空氣電極和空氣電極催化劑的發(fā)展現(xiàn)狀、進(jìn)展以及存在的主要問題。對2-吡啶甲醛、2-吡咯甲醛改性殼聚糖樹脂的合成條件進(jìn)行了探討，并用紅外光譜和XPS對合成產(chǎn)物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征，在不同溫度下對2。吡啶甲醛改性殼聚糖金屬(Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ))的螯合

2、物和2-吡咯甲醛改性殼聚糖金屬Co(Ⅱ)螯合物進(jìn)行了熱處理，以XPS為主要手段研究了不同熱處理溫度對金屬螯合物結(jié)構(gòu)的影響，并將它們用做空氣電極氧還原催化劑，通過測定空氣電極極化曲線和恒電流放電曲線研究了不同催化劑的催化性能，本論文的主要工作及取得的結(jié)果如下： (1)合成了2-吡啶甲醛、2-吡咯甲醛改性殼聚糖樹脂，并采用四因素三水平正交實(shí)驗(yàn)法，確定了2-吡啶甲醛與殼聚糖縮合反應(yīng)的最佳條件：溶脹溫度為65℃，反應(yīng)物配比為1／4，溶液

3、pH值為6，反應(yīng)時(shí)間為12h；通過條件實(shí)驗(yàn)，確定了2-吡咯甲醛與殼聚糖縮合反應(yīng)的條件：溶脹溫度為65℃，反應(yīng)物配比為1／4，溶液pH值為4.0，反應(yīng)時(shí)間為24h。 (2)合成了2-吡啶甲醛改性殼聚糖金屬(Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ))的螯合物和2-吡咯甲醛改性殼聚糖金屬Co(Ⅱ)螯合物，并研究了介質(zhì)種類、介質(zhì)酸度、金屬離子濃度和螯合時(shí)間對2-吡啶甲醛改性殼聚糖樹脂螯合金屬離子能力的影響。結(jié)果表明：Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)以N

4、H<,4>NO<,3>為溶劑，pH值分別在約為6和6.5時(shí)螯合能力最佳；Cu(Ⅱ)以CH<,3>COOH-CH<,3>COONa為溶劑，pH值約為6.5時(shí)，螯合效果也最好。并對合成產(chǎn)物進(jìn)行了紅外光譜分析。 (3)研究了2-吡啶甲醛改性殼聚糖金屬(Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ))的螯合物和2-吡咯甲醛改性殼聚糖金屬Co(Ⅱ)螯合物對氧還原反應(yīng)的電催化性能，并研究了催化活性與熱處理溫度的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)熱處理使螯合物對氧還原的催化活性