低維氧化鋅和石墨烯納米結(jié)構(gòu)的力電磁耦合研究.pdf

1、低維納米材料因?yàn)橹T多奇異的性質(zhì)和在未來(lái)納米器件中潛在的應(yīng)用價(jià)值受到了科技界的普遍關(guān)注。由于量子受限等效應(yīng)，它們往往表現(xiàn)出宏觀(guān)材料所不具備的優(yōu)異性質(zhì)。盡管對(duì)于這些低維材料基態(tài)性質(zhì)的研究日新月異，但是對(duì)于其獨(dú)特的力學(xué).電學(xué).磁學(xué)性質(zhì)耦合以及外場(chǎng)調(diào)控的研究仍然處于相對(duì)初步的階段，而這些性質(zhì)的深入研究對(duì)于材料的性能優(yōu)化、功能控制至關(guān)重要?；诿芏确汉牡谝恍栽硌芯浚疚膶?duì)一維氧化鋅納米線(xiàn)、納米管、納米條帶，二維缺陷石墨烯以及雜化石墨條帶等一系

2、列低維納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)的物理力學(xué)研究。通過(guò)對(duì)這些低維納米結(jié)構(gòu)施加應(yīng)變和電場(chǎng)，我們深入研究了它們的結(jié)構(gòu)、電性和磁性性質(zhì)變化，得到了豐富的力電磁耦合規(guī)律。主要包括：
　　 (1)一維ZnO納米條帶在外電場(chǎng)和邊緣鈍化作用下的磁學(xué)和電學(xué)性質(zhì)調(diào)控基于自旋密度泛函理論的第一性原理方法，對(duì)鋸齒形ZnO納米條帶的磁學(xué)性質(zhì)在橫向電場(chǎng)作用下的變化進(jìn)行了計(jì)算和分析。研究發(fā)現(xiàn)，一維鋸齒形ZnO納米條帶的磁矩可通過(guò)外加的橫向電場(chǎng)有效調(diào)控。依賴(lài)于電場(chǎng)方向

3、，條帶的總磁矩可被顯著地增大或者減??；當(dāng)電場(chǎng)超過(guò)某一臨界值時(shí)，磁性甚至完全消失。而在弱電場(chǎng)作用下，由于條帶本身的內(nèi)部極化電場(chǎng)以及量子受限效應(yīng)，磁矩基本保持不變。當(dāng)條帶的寬度增加時(shí)，使磁矩發(fā)生變化的閾值電場(chǎng)顯著地減小，這使得電場(chǎng)調(diào)控ZnO納米帶磁性具有很大的實(shí)用價(jià)值。對(duì)于無(wú)磁性扶手椅型半導(dǎo)體ZnO納米條帶，我們研究了不同寬度、厚度的條帶在電場(chǎng)以及邊緣H鈍化作用下的能隙調(diào)控。研究發(fā)現(xiàn)，半導(dǎo)體ZnO納米條帶的帶隙隨增大的橫向電場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)幾乎線(xiàn)性地

4、減小，并且條帶實(shí)現(xiàn)半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)換所需的臨界電場(chǎng)隨著條帶寬度增加而減小，但與條帶厚度基本無(wú)關(guān)。當(dāng)邊緣全部用H鈍化時(shí)，體系的帶隙增加，帶隙完全關(guān)閉所需的臨界電場(chǎng)也相應(yīng)地增大。而僅邊緣O原子被鈍化時(shí)，由于部分電子轉(zhuǎn)移到Zn原子導(dǎo)致的n型摻雜效應(yīng)，體系變成金屬。分析表明，橫向施加的電場(chǎng)使得ZnO納米線(xiàn)條帶端部的靜電勢(shì)升高(降低)，導(dǎo)致能帶邊緣態(tài)劈裂從而減小體系的帶隙。該研究為半導(dǎo)體扶手椅型條帶的能帶調(diào)控提供了可行的途徑。
　　 (2)

5、一維ZnO納米線(xiàn)和納米管中局部應(yīng)變導(dǎo)致的電荷空穴對(duì)分離和電學(xué)性質(zhì)調(diào)控本節(jié)我們研究了應(yīng)變對(duì)一維納米線(xiàn)和納米管電學(xué)性質(zhì)的影響。通過(guò)分析沿[0001]方向生長(zhǎng)的一維ZnO納米線(xiàn)的禁帶邊緣態(tài)分布，發(fā)現(xiàn)價(jià)帶和導(dǎo)帶分布在納米線(xiàn)的不同位置，即實(shí)現(xiàn)了自發(fā)的電子空穴對(duì)分離。分析表明，該現(xiàn)象源自于未鈍化ZnO納米線(xiàn)表面重構(gòu)導(dǎo)致表面存在較大的收縮應(yīng)變。該應(yīng)變使得ZnO納米線(xiàn)的外層價(jià)帶和導(dǎo)帶能量升高，但是里層原子能帶邊緣態(tài)保持不變，從而形成交錯(cuò)排列的價(jià)帶和導(dǎo)帶

6、，使得電子和空穴分別分布在納米線(xiàn)的核心和表面區(qū)域。由于泊松效應(yīng)，電荷分離將會(huì)被軸向施加的拉應(yīng)變?cè)鰪?qiáng)，而被壓應(yīng)變減弱。類(lèi)似的分離現(xiàn)象在一些硫化物中也有發(fā)現(xiàn)。這種由于表面存在局域應(yīng)變導(dǎo)致的電荷分離現(xiàn)象將會(huì)在太陽(yáng)能電池設(shè)計(jì)和光伏應(yīng)用中具有重要的作用。另外，在具有同樣生長(zhǎng)方向的鋸齒形ZnO納米管中，我們發(fā)現(xiàn)通過(guò)施加局部外加應(yīng)變(包括局部單軸應(yīng)變和徑向應(yīng)變)也同樣可以實(shí)現(xiàn)顯著的電荷分離，以及實(shí)現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制。由于內(nèi)部電場(chǎng)極化引起的量子受限Sta

7、rk效應(yīng)，局域應(yīng)變或者徑向變形將會(huì)導(dǎo)致帶隙的顯著減小。載流子(電子和空穴)因此也將會(huì)被內(nèi)建極化電場(chǎng)分離到納米管的相反兩端。與此相反的是，均勻單軸拉伸應(yīng)變將會(huì)增大帶隙，而壓應(yīng)變和徑向變形對(duì)帶隙的影響很小。以上結(jié)果表明，局域應(yīng)變是調(diào)節(jié)ZnO納米線(xiàn)和納米管電子性質(zhì)的一種有效手段，并為設(shè)計(jì)基于一維ZnO納米材料器件提供了一種有效的方法。
　　 (3)彎曲ZnO納米線(xiàn)導(dǎo)致的力電耦合和應(yīng)變梯度效應(yīng)彎曲應(yīng)變被認(rèn)為是調(diào)節(jié)納米材料電子性質(zhì)的一種有

8、效手段。利用第一原理計(jì)算，我們發(fā)現(xiàn)彎曲應(yīng)變能有效地調(diào)控低維ZnO納米線(xiàn)的電子性質(zhì)。這種帶隙的顯著減小和禁帶邊緣態(tài)的極大移動(dòng)不能通過(guò)局域應(yīng)變對(duì)于能級(jí)影響簡(jiǎn)單加以解釋?zhuān)窃醋杂趹?yīng)變非均勻分布導(dǎo)致的極大應(yīng)變梯度(0.152％～2.47％nm-1)。該應(yīng)變梯度使得邊緣態(tài)能量反向移動(dòng)并減小納米線(xiàn)的帶隙。受軸向應(yīng)變梯度影響，載流子被有效地分離在壓縮和拉伸區(qū)域。
　　 (4)缺陷石墨烯磁性調(diào)控和雜化石墨條帶電學(xué)/磁學(xué)及輸運(yùn)性質(zhì)研究石墨烯及其

9、衍生的納米條帶是最近進(jìn)展最為迅速也是將來(lái)納米器件最可能大規(guī)模應(yīng)用的材料之一，尤其是石墨烯結(jié)構(gòu)中的優(yōu)異自旋性質(zhì)對(duì)自旋電子學(xué)有著特殊的意義。受最近實(shí)驗(yàn)成功制備了拓?fù)渚€(xiàn)缺陷graphene的啟發(fā)，我們研究了具有拓?fù)渚€(xiàn)缺陷graphene的自旋磁性及其應(yīng)變調(diào)控規(guī)律。結(jié)果表明，該體系無(wú)應(yīng)變時(shí)基態(tài)為穩(wěn)定性較弱的鐵磁態(tài)，自旋電子局域分布在線(xiàn)缺陷兩側(cè)；而當(dāng)施加一個(gè)沿zigzag方向的應(yīng)變時(shí)，該系統(tǒng)的磁矩得到極大增強(qiáng)，相應(yīng)的鐵磁穩(wěn)定性也得到極大提高。直到

10、應(yīng)變超過(guò)某一臨界值時(shí)，線(xiàn)缺陷處局域C-C鍵長(zhǎng)突變，導(dǎo)致自旋磁矩急劇下降。沿armchair方向的應(yīng)變則使體系的磁性減小直至消失。因此應(yīng)變可以作為一種有效的石墨烯結(jié)構(gòu)磁調(diào)控方法。
　　 另外，由于扶手椅型和鋸齒形graphene條帶受邊界態(tài)的影響表現(xiàn)出完全不同的電磁性質(zhì)，研究由它們混合交錯(cuò)排列形成的雜化W型石墨條帶將會(huì)揭示一些新奇的物理現(xiàn)象?；诘谝恍栽矸椒ǎ覀?cè)敱M地研究了它的電學(xué)、磁學(xué)以及自旋輸運(yùn)性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，雜化條帶的形

11、成能與直的zigzag以及armchair型條帶形成能相當(dāng)，表明該結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。電子性質(zhì)研究顯示雜化條帶呈現(xiàn)半導(dǎo)體屬性，能帶隨著雜化條帶寬度的增加而略有增加。自旋電荷僅分布在雜化條帶的zigzag邊界部分，邊界兩端反鐵磁排列。當(dāng)施加橫向外電場(chǎng)時(shí)，由于zigzag邊界部分的存在，雜化條帶可以實(shí)現(xiàn)向半金屬的轉(zhuǎn)變。由于價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底存在著非對(duì)稱(chēng)的自旋態(tài)密度，使得這種條帶具有非對(duì)稱(chēng)的自旋輸運(yùn)系數(shù)，從而在施加外偏壓時(shí)向上自旋電流與向下自旋電流不相