雜原子磷酸鋁分子篩的離子熱合成、表征及催化應用.pdf

1、作為重要的分離、吸附與催化材料，分子篩在現代石油化工行業(yè)中起著舉足輕重的作用。特別地，將具有氧化活性的過渡金屬(Co、Mn、Cr、V、Ti、Fe等)引入分子篩可得到雜原子分子篩。這種分子篩具有氧化活性中心和分子篩的形狀選擇性，具有廣泛的應用價值。目前大多數雜原子分子篩是經水熱或者溶劑熱合成反應制得。這兩種方式一般是在高溫、高壓和密閉容器內完成的。而采用離子液體或低共熔體作為分子篩合成的溶劑，無需額外加入模板劑。同時，這兩者對微波具有良好

2、的吸收性能，因而雜原子分子篩的合成可借助微波輻射加熱。更重要的是，由于離子液體或低共熔體蒸氣壓極低，因此雜原子分子篩的合成可在敞口容器中進行，避免了高溫高壓所帶來的危險。綜上，離子熱合成法為分子篩的合成開辟了嶄新的領域。
　　 本文以氯化膽堿與丁二酸復配形成的低共熔體為溶劑和模板劑，微波輻射加熱條件下離子熱合成了過渡金屬元素取代的雜原子磷酸鋁分子篩——AST拓撲結構的FeAlPO-16。利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM

3、)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、紫外可見漫反射(UV-Vis)和熱重-差示掃描量熱(TG-DSC)等分析手段表征分子篩的結構與性質，表明分子篩是AST拓撲結構的FeAlPO-16分子篩。同時，本研究詳細考察了合成條件（如反應原料類型、物料配比、晶化時間與晶化溫度等）對分子篩合成的影響。通過實驗分析，FeAlPO-16分子篩合成的適宜條件為：Al2O3: xP2O5:y吡啶：0.4Fe2O3:58EU(x=1.0-3.5,y=0.8-7

4、.8)，鐵源為檸檬酸鐵銨，鋁源為異丙醇鋁、擬薄水鋁石和堿式乙酸鋁等，晶化溫度150～200℃，晶化時間30～60min。
　　 為了研究分子篩的催化性能，本文以合成出的FeAlPO-16分子篩樣品為催化劑，雙氧水為氧化劑，催化氧化水溶液中的苯酚。并探討了雙氧水用量、反應溫度、反應時間和pH值等因素對催化劑催化氧化苯酚性能的影響。通過實驗分析，在苯酚初始質量濃度100mg·L-1，雙氧水投加量39mmol.L-1，溶液初始pH值5