2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、本論文合成了多種包含2-胺基吡啶-N-氧化物—N,O-雙齒輔助基團—結(jié)構(gòu)的苯甲酰胺底物,實現(xiàn)了首例廉價的鈷金屬催化的苯甲酰胺與簡單脂肪胺的C-H鍵胺化反應。該催化體系具有良好的官能團兼容性,例如甲氧基、甲基、叔丁基、苯基、三氟甲基、氟、氯、溴甚至碘原子都能夠兼容。此外,結(jié)合實驗結(jié)果和DFT計算,提出了一條可能的反應路徑。主要研究結(jié)果如下:
  1.含有2-胺基吡啶-N-氧化物骨架的苯甲酰胺的合成
  所有的苯甲酰胺底物均由相

2、應的苯甲酸與1.1倍量的2-胺基吡啶氮氧合成。其反應條件為:以二氯甲烷為溶劑,1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳酰二亞胺鹽酸鹽(EDCI)為脫水劑,4-二甲氨基吡啶(DMAP)為催化劑,反應12小時,產(chǎn)率75-92%(Scheme1)。此處圖片省略
  Scheme1
  2.鈷(Ⅱ)催化芳烴C-H鍵的胺化反應
  以苯甲酰胺底物1a與嗎啉2a為模板底物進行反應,得到的優(yōu)化反應條件為:10 mol%的醋酸鈷,2.5倍量

3、的硝酸銀,2倍量的醋酸鈉,0.5倍量的硝酸鉀,85 oC,乙腈為溶劑,空氣氛圍中,反應時間為12小時。在此反應條件基礎(chǔ)上,對苯甲酰胺類和脂肪胺類底物分別進行拓展,共計34例,反應產(chǎn)率從14%到91%不等(Scheme2)。此處圖片省略
  Scheme2
  3.鈷催化C-H鍵胺化反應的機理
  為探究 C-H鍵反應歷程,進行了一系列控制實驗。首先,1a、[D5]-1a與2a的動力學差異實驗結(jié)果(KIE=1.2)表明C

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