氧化鋅固載四(4-羥基)苯基金屬卟啉催化氧化氧氣氧化甲苯.pdf

1、金屬卟啉能在溫和條件下催化氧化烴類，高選擇性生成相應(yīng)的含氧化合物。但是，由于它在均相催化體系中易被氧化破壞和難于回收再利用的缺點，使得固載金屬卟啉成為一個重要的研究課題。本研究是將四(4-羥基)苯基金屬卟啉通過物理吸附和化學(xué)配位方式固載到氧化鋅上，制備穩(wěn)定性好、重復(fù)利用率高的非均相催化材料，通過各種技術(shù)表征并研究其結(jié)構(gòu)特性。研究其催化氧氣氧化甲苯的性能，并通過與相應(yīng)未固載金屬卟啉的比較，對固載金屬卟啉催化劑催化性能作出評價。對其催化作用

2、機(jī)理進(jìn)行初步探討。
　　 本論文主要包括以下內(nèi)容：
　　 1．簡要介紹了金屬卟啉及固載金屬卟啉的研究進(jìn)展，并對工業(yè)上甲苯的催化氧化進(jìn)行了概述。
　　 2．按文獻(xiàn)方法，制備了四(4-羥基)苯基金屬卟啉。自行設(shè)計氧化鋅固載金屬卟啉催化材料的方法。并對固載金屬卟啉催化氧化甲苯作了系列催化性能研究。
　　 3．通過紫外-可見光譜(UV-Vis)、紅外光潛(FT-IR)、X射線衍射儀(XRD)、熱重(TG)、場發(fā)射

3、掃描電子顯微鏡(FESEM)等技術(shù)對所制備的固載催化材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，確定金屬卟啉與載體氧化鋅之間的固載關(guān)系。
　　 4．在無任何外加溶劑和還原劑的條件下，以氧化鋅固載金屬卟啉為催化劑催化氧化甲苯制備相應(yīng)的醛醇。探索了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓強(qiáng)、反應(yīng)時間和催化劑用量等因素對氧化甲苯反應(yīng)的影響。并在優(yōu)化條件下，比較其與未固載金屬卟啉的催化性能，對固載金屬卟啉作出評價。固載金屬卟啉比未固載金屬卟啉的催化活性有很大提高，特別是甲苯的轉(zhuǎn)化率，可

4、提高20％～60％，收率提高15％～50％；固載金屬卟啉催化劑重復(fù)催化13次后依然保持著較高的催化活性，而未固載金屬卟啉一次催化就耗完。
　　 5．根據(jù)實驗數(shù)據(jù)及相關(guān)的文獻(xiàn)資料，初步討論了氧化鋅固載四(4-羥基)苯基金屬卟啉催化氧化甲苯反應(yīng)的可能機(jī)理。
　　 6．本研究結(jié)果表明：金屬卟啉經(jīng)氧化鋅固載后其催化性能得到很大提高。就催化性能最好的氧化鋅固載錳卟啉來說，其轉(zhuǎn)化率和收率分別提高了約51％和50％，用僅含2mg四(4