不同碳基材料及其載卟啉鈷電催化氧還原性能研究.pdf

1、質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）以其無(wú)污染、能量轉(zhuǎn)化率高和啟動(dòng)快等優(yōu)點(diǎn)，成為新能源技術(shù)研究的熱點(diǎn)。陰極催化劑氧還原反應(yīng)對(duì)PEMFC的性能起著至關(guān)重要的作用。然而氧還原速率低、極化現(xiàn)象嚴(yán)重、氧還原可逆性差和鉑價(jià)格昂貴等因素依然制約著PEMFC商業(yè)化發(fā)展。因此，當(dāng)前的重要任務(wù)是開(kāi)發(fā)具有高效活性位點(diǎn)的載體材料和開(kāi)發(fā)非貴金屬催化劑以替代鉑催化劑。本論文通過(guò)以不同碳基材料為載體負(fù)載非貴金屬卟啉鈷，充分發(fā)揮載體材料與非貴金屬各自的電催化優(yōu)勢(shì)，成功制

2、得一系列具有高電催化活性的非貴金屬氧還原催化劑。論文主要研究?jī)?nèi)容如下：
　?。?）用化學(xué)氣相沉積法制備碳納米管，然后以乙腈為氮源引入氮原子成功地制備了摻氮碳納米管，最后用6mol/L鹽酸浸泡除去摻氮碳納米管中殘存雜質(zhì)（如不定形碳、金屬顆粒），并用6mol/L硝酸對(duì)其進(jìn)行功能化處理，增強(qiáng)其在水溶液中的分散性。利用SEM表征摻氮碳納米管的形貌，并探討了摻氮碳納米管的生長(zhǎng)機(jī)理。采用XRD、Raman、TGA-DTG等手段表征了摻氮碳納米

3、管的結(jié)構(gòu)特征及熱穩(wěn)定性，結(jié)果表明氮的摻雜降低了碳納米管的石墨化程度和熱穩(wěn)定性。并且還研究了摻氮對(duì)碳納米管電催化氧還原性能的影響，CV結(jié)果表明，N元素的引入能夠提高其氧還原電催化活性。
　?。?）經(jīng)過(guò)熱處理制備一種新型的電催化劑 CoTPP/NCNT。采用 EDX表征催化劑的元素組成，Co的含量為3.2％，比理論值略小。通過(guò)CV測(cè)試，結(jié)果表明CoTPP/NCNT-2催化劑比NCNT-0、NCNT-2和CoTPP/NCNT-0催化劑具

4、有更為優(yōu)越的氧還原催化活性，且在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出最優(yōu)的氧還原催化活性，其起峰電位為0.733V。EIS結(jié)果表明，CoTPP/NCNT-2相對(duì)其他催化劑而言其最電阻小，且說(shuō)明其具有優(yōu)良的導(dǎo)電性。這進(jìn)一步證明摻氮碳納米管與卟啉鈷有機(jī)地結(jié)合在一起而達(dá)到協(xié)同作用，很好的提高了CoTPP/NCNT-2催化劑的電催化活性。
　?。?）為了把卟啉鈷負(fù)載到碳納米管-石墨烯載體上，采用熱處理法制得一種新型的電催化劑CoTPP/CNT-G。通過(guò)SE