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文檔簡介
1、有機(jī)錫化合物(RnSnX4-n)是一類分布廣泛且對海洋生物有重大威脅的有毒物質(zhì),對其進(jìn)行快速、靈敏檢測具有重要意義。近年來,隨著熒光分子傳感領(lǐng)域的快速發(fā)展,大量高性能的金屬離子熒光探針被設(shè)計和應(yīng)用,然而有機(jī)錫的熒光分子傳感仍是一個挑戰(zhàn)性的課題。本論文旨在創(chuàng)新活性金屬物種的熒光傳感模式,發(fā)展高性能的有機(jī)錫新型熒光傳感體系。論文共分四章。
第一章為緒論,圍繞論文的研究方向,首先介紹了毒性金屬物種的熒光分子傳感研究現(xiàn)狀,然后分別介紹
2、了鹵鍵作為自組裝驅(qū)動力和聚集誘導(dǎo)發(fā)光作為發(fā)光響應(yīng)機(jī)理在分子識別與傳感中的應(yīng)用。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合本實驗室的實驗條件和工作基礎(chǔ),提出本論文的研究設(shè)想。
第二章介紹了一類基于鹵鍵識別機(jī)制的有機(jī)錫熒光傳感體系。作者設(shè)計、合成了一類具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)的雙金屬釕配合物作為熒光受體分子,利用其與鹵化有機(jī)錫之間的鹵鍵相互作用實現(xiàn)對有機(jī)錫的高靈敏熒光傳感。實驗發(fā)現(xiàn):在鹵化有機(jī)錫存在下,受體分子受誘聚集并發(fā)射強(qiáng)的紅色熒光,其發(fā)光量子產(chǎn)率可增強(qiáng)數(shù)
3、千倍;通過溶劑的選擇可以調(diào)控探針對有機(jī)錫物種的響應(yīng),可靈活應(yīng)用比色或熒光等手段對有機(jī)錫進(jìn)行便捷檢測。
第三章介紹了一種基于氯-鉛發(fā)光團(tuán)簇的溴化有機(jī)錫熒光傳感模式。作者制備了一類特殊的聚陰離子發(fā)光團(tuán)簇——鹵-鉛團(tuán)簇,并利用團(tuán)簇中陰離子的置換反應(yīng)活性,以氯-鉛團(tuán)簇為探針實現(xiàn)非質(zhì)子溶劑中溴化有機(jī)錫的高選擇性熒光傳感。由于氯-鉛團(tuán)簇的穩(wěn)定性低于溴-鉛團(tuán)簇,將溴化有機(jī)錫加入到氯-鉛團(tuán)簇溶液中后,發(fā)光團(tuán)簇中的氯原子被溴原子替代從而形成新的
4、發(fā)光形態(tài),實現(xiàn)對溴化有機(jī)錫的熒光傳感;而其他鹵化物均無類似響應(yīng)。
第四章介紹了一些新型金屬雜芳香化合物的光學(xué)性能。金屬雜芳香化合物兼具有機(jī)芳香化合物和過渡金屬配合物的結(jié)構(gòu)特點,其光致發(fā)光的特殊性值得期待卻未得到實質(zhì)性的研究。作者以金屬戊搭炔衍生物為模型,實驗發(fā)現(xiàn):這類金屬雜芳香化合物具有大Stokes位移和長壽命的紅區(qū)或近紅外熒光發(fā)射,并且具有異于其有機(jī)芳香化合物的聚集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng),預(yù)示著在生命和材料科學(xué)等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用前景。
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