微波-溶液燃燒合成固體氚增殖材料的研究.pdf

1、為了解決人類社會的能源問題，人們將目光投向了可控核聚變的研究，提出了國際熱核聚變實驗堆（International Thermonuclear Experimental Reactor, ITER）計劃。氚增殖劑是核聚變堆的重要功能材料，它能向等離子中源源不斷輸入燃料氚，以實現(xiàn)氘氚聚變反應(yīng)的自持。Li2TiO3和 Li4SiO4是目前公認(rèn)最有應(yīng)用前景的固體氚增殖劑，具有良好的氚釋放性能、機(jī)械性能、熱穩(wěn)定性和化學(xué)惰性。目前Li2TiO3和

2、 Li4SiO4粉末的合成方法多采用高溫固相法。針對高溫固相法存在工藝周期長、制備的粉末晶粒粗大等缺點，本文開展微波-溶液燃燒合成 Li2TiO3和Li4SiO4粉末的研究，并對合成過程和機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)研究。在此基礎(chǔ)上，使用增材制造技術(shù)制備了氚增殖劑陶瓷小球，并對陶瓷的離子導(dǎo)電率和輻照行為進(jìn)行了研究。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴噴射燃燒模式具有類似火山噴發(fā)的特點，反應(yīng)持續(xù)、產(chǎn)物分散性好、過程易控制。利用噴射燃燒模式合成的Li2Ti

3、O3粉末具有較高的純度、較小的晶粒，并能夠在800?C燒結(jié)為致密的陶瓷。⑵以尿素為燃料時，觀察到了微波加熱引起的非熱效應(yīng)。即微波可誘發(fā)傳統(tǒng)加熱方式下不能反生的溶液燃燒合成反應(yīng)，一步合成了Li2TiO3粉末。同時，產(chǎn)物的晶粒細(xì)小圓整，粒徑均勻。⑶微波加熱具有與傳統(tǒng)加熱方式不同的特點。前驅(qū)體溶液中離子濃度和微波功率是微波-溶液燃燒合成的兩大關(guān)鍵參數(shù)，對點燃時間、燃燒模式和產(chǎn)物物相有著較大影響。當(dāng)前驅(qū)體溶液中金屬離子濃度為0.375 mol/

4、L時，能夠合成純度高、結(jié)晶性好的Li2TiO3粉末。在較低的微波功率下（700 W），Li4SiO4晶粒長大明顯。隨著微波功率增大，晶粒尺寸減小。⑷采用微波-溶液燃燒技術(shù)一步合成了Li2TiO3-Li4SiO4復(fù)合粉末。復(fù)合粉末的分散性優(yōu)于單一相Li4SiO4粉末，顆粒粒徑小于1μm，晶粒粒徑小于50 nm，納米Li4SiO4均勻分布于Li2TiO3晶粒內(nèi)。⑸采用選擇性激光燒結(jié)（Selective Laser Sintering, SL

5、S）和冷等靜壓（Cold Isostatic Sintering, CIP）技術(shù)成功實現(xiàn)了氚增殖陶瓷小球的快速制備。以納米級Li2TiO3粉末為原料時，采用SLS-CIP成形及850℃燒結(jié)后，制備的氚增殖陶瓷小球致密度可達(dá)90％，球徑約為2 mm，球形度為1.13，抗壓潰力可達(dá)36N。⑹Li2TiO3、Li2TiO3-Li4SiO4、Li4SiO4陶瓷的交流阻抗值依次減小。其中，Li2TiO3-Li4SiO4具有較小的晶粒和優(yōu)于Li4S

6、iO4的化學(xué)穩(wěn)定性，且阻抗值小于Li2TiO3，因此相對于單相材料，Li2TiO3-Li4SiO4復(fù)合陶瓷可望作為一種新型固體氚增殖材料。⑺SRIM軟件計算和輻照實驗表明，Li2TiO3、Li4SiO4、Li2TiO3-Li4SiO4氚增殖材料經(jīng)過100 keV Ar離子輻照后，結(jié)晶度下降，晶粒有所長大，同時Li2TiO3材料出現(xiàn)部分晶粒熔化的現(xiàn)象。由于 Li2TiO3-Li4SiO4復(fù)合陶瓷中分布著大量納米顆粒，且輻照前后這些納米顆粒