甲烷燃燒催化劑的微波輔助合成及其性能的研究.pdf

1、儲(chǔ)量豐富的甲烷是一種有前景的清潔能源近年來(lái)受到了人們的關(guān)注，但傳統(tǒng)燃燒方式存在效率低和污染物排放水平高等問(wèn)題，而催化燃燒是解決這些問(wèn)題的有效途徑，研究有效的催化劑成了催化工作者的不懈的追求。近年來(lái)，微波加熱方法在材料合成領(lǐng)域引起研究者極大興趣。 本研究通過(guò)微波輔助合成法合成了Mn基鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑，加熱處理只用幾分鐘的時(shí)間，和傳統(tǒng)的溶膠—凝膠法對(duì)比，微波法具有反應(yīng)速率快、節(jié)能、環(huán)境友好等等優(yōu)點(diǎn)。首先采用微波法合成了LaM

2、nO3.15，并考察了堿土金屬(Ca、K、Ba、Sr)以及貴金屬(Ag、 Pd)摻雜對(duì)其催化活性的影響，發(fā)現(xiàn)堿土金屬(除了K)對(duì)La的取代可以提高M(jìn)n基鈣鈦礦型復(fù)合氧化物對(duì)甲烷燃燒的催化活性，在堿土金屬中以Ba的取代效果最好，得到了一系列催化活性較高的催化劑；La0.85Ba0.15MnO3.15在550℃時(shí)可以使甲烷的轉(zhuǎn)化率達(dá)到100％。Sr的摻雜也具有較好的催化活性。以La0.9Sr0.1MnO3.15的催化效果最為突出。在貴金屬的

3、摻雜過(guò)程中，Ag的摻入比Pd的催化效果要好。利用XRD，Raman和SEM等方法表征了催化劑的物相結(jié)構(gòu)和形貌；通過(guò)H2-TPR、O2-TPD和XPS等方法研究了催化劑的可還原能力、物種分布，表明微波法制備的催化劑具有相對(duì)較大的比表面積、較多的Mn4+和氧空位含量，并且增強(qiáng)了晶格氧的活動(dòng)性，這在催化甲烷燃燒中起重要的作用。本文同時(shí)考察了用微波法和傳統(tǒng)加熱法制備負(fù)載型貴金屬催化劑對(duì)催化甲烷燃燒活性的影響，發(fā)現(xiàn)前者制備的催化劑具有較好的催化活