多孔及二維無機(jī)材料的復(fù)合和其催化、電化學(xué)性能的研究.pdf

1、無機(jī)復(fù)合材料是一類重要的功能材料，是由不同組分在微納尺度或者分子水平上復(fù)合或者組裝所形成的一類新材料。通過復(fù)合，各組分在性能互補(bǔ)的基礎(chǔ)上，可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，從而賦予無機(jī)復(fù)合材料獨(dú)特的性質(zhì)。多孔和二維無機(jī)復(fù)合材料因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，已廣泛的應(yīng)用于人類生活的各個(gè)領(lǐng)域，如石油加工、汽車和航空等工業(yè)領(lǐng)域。然而，隨著能源和環(huán)境問題日益突出，人們迫切需要開發(fā)具有更高性能的新型多孔和二維無機(jī)復(fù)合材料，比如在催化領(lǐng)域，開發(fā)新型汽車尾氣凈化催化劑，有效提

2、高催化活性，降低貴金屬的消耗；在電化學(xué)儲鋰領(lǐng)域，開發(fā)出容量高、循環(huán)穩(wěn)定性好和倍率性能優(yōu)異的新型鋰離子電池材料，滿足電動(dòng)汽車對高能量密度和高功率密度鋰離子電池的需求。因此，開發(fā)新型多孔和二維無機(jī)復(fù)合材料，探索其復(fù)合結(jié)構(gòu)以及協(xié)同作用對其應(yīng)用性能的影響，具有重要的理論和實(shí)際意義。本論文以功能為導(dǎo)向，設(shè)計(jì)合成了一系列具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)和優(yōu)異性能的新型多孔和二維無機(jī)復(fù)合材料，探究了其復(fù)合結(jié)構(gòu)制備中的關(guān)鍵問題，考查了其電化學(xué)儲鋰和催化等性能，研究了復(fù)合結(jié)

3、構(gòu)與性能之間關(guān)系。具體內(nèi)容包括：
　　(1)貴金屬/微孔分子篩復(fù)合材料的制備及其催化性能研究
　　通過改進(jìn)浸漬法制備了貴金屬鉑與 SAPO-44型磷酸硅鋁分子篩復(fù)合的無機(jī)材料(Pt/SAPO-44)，利用X射線吸收光譜、透射電鏡和程序升溫還原技術(shù)考察了分子篩負(fù)載貴金屬鉑的價(jià)態(tài)及尺寸，發(fā)現(xiàn)貴金屬鉑在空氣中以納米鉑簇的形式負(fù)載到SAPO-44分子篩上，鉑簇的粒徑在2-4 nm之間?？疾炝薖t/SAPO-44復(fù)合材料在汽車尾氣凈化

4、中的應(yīng)用，研究發(fā)現(xiàn)SAPO-44分子篩骨架表面Br?nsted酸與鉑納米粒子之間存在強(qiáng)烈的協(xié)同催化作用，有效提高了催化劑的尾氣凈化性能，大大減少了貴金屬鉑的用量。
　　(2)新型graphene/MoS2異質(zhì)復(fù)合薄膜材料的制備及其電化學(xué)性能研究
　　以氯化鉬與油酸鈉反應(yīng)生成的油酸鉬為碳源和鉬源，通過熱處理在硫酸鈉晶體表面合成了 graphene/MoS2異質(zhì)復(fù)合薄膜材料，結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)，復(fù)合薄膜由硫化鉬層和石墨烯層復(fù)合而成，且

5、表面平整、結(jié)構(gòu)均一、具有較大的表面積（>160μm）。在合成過程中，硫酸鈉不僅提供硫源，其晶體表面作為復(fù)合薄膜生長的基體。通過改變原料中氯化鉬與油酸鈉摩爾配比，可以調(diào)控復(fù)合薄膜中硫化鉬的層數(shù)。Graphene/MoS2復(fù)合薄膜材料表現(xiàn)出非常優(yōu)異的電化學(xué)儲鋰性能，在高電流密度充放電情況下，依然具有非常高的電池容量和非常突出的循環(huán)穩(wěn)定性。
　　(3)二氧化錫納米晶/碳復(fù)合薄膜材料的的制備及其電化學(xué)性能研究
　　以硫酸鈉晶體為基體

6、，油酸錫和氯化錫為碳源和錫源，通過一步熱處理合成了二氧化錫納米晶/碳復(fù)合薄膜材料。結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)，二氧化錫納米晶尺寸均一，平均晶粒直徑為2-3 nm，均勻分散在石墨化的碳薄膜中。二氧化錫納米晶/碳復(fù)合薄膜材料表現(xiàn)出非常優(yōu)異的電化學(xué)儲鋰性能，在恒定電流密度0.5、1.0和10.0 A g-1下循環(huán)50圈后，其可逆容量分別高達(dá)826、728和400 mAh g-1。二氧化錫納米晶/碳復(fù)合薄膜材料的優(yōu)異電化學(xué)性能得益于其獨(dú)特的復(fù)合結(jié)構(gòu)。氧化錫納