功能填料對聚偏氟乙烯基復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)和介電性能影響機制的研究.pdf

1、隨著電子工業(yè)的快速發(fā)展，需要高介電常數(shù)的材料以滿足電子元件的高性能化，小型化需求。陶瓷材料具有較高的介電常數(shù)，然而難于加工成型且生產(chǎn)耗能較大。高分子材料容易加工成型，且具有良好的擊穿強度，但是介電常數(shù)較低。研究者期望制備出一種聚合物基高介電常數(shù)復(fù)合材料以滿足實際需求。向聚合物中引入陶瓷粒子以及導(dǎo)電粒子是實現(xiàn)聚合物基高介電常數(shù)復(fù)合材料的兩種主要手段。然而大量的研究結(jié)果表明，簡單得變換復(fù)合材料中填料以及基體材料的種類難以制備出具有優(yōu)異介電性

2、能的聚合物復(fù)合材料。通過改變復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)，進而改善復(fù)合材料的介電性能，被認(rèn)為是該領(lǐng)域的發(fā)展方向。然而其中涉及的復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)與介電性能的關(guān)系亟待進一步的深入研究。本文采用具有較高介電常數(shù)的聚合物材料聚偏氟乙烯(PVDF)作為基體，通過向聚合物基體中加入特定表面處理的功能填料，制備聚合物基高介電常數(shù)復(fù)合材料。主要研究填料表面改性對復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)和介電性能的影響規(guī)律，結(jié)合電介質(zhì)物理理論，分析了影響復(fù)合材料介電性能的物理機制。具體

3、研究內(nèi)容如下:
　　 (1)對BaTiO3(BT)粒子的表面進行羥基化處理，采用溶液法制備出BT/PVDF復(fù)合材料。結(jié)果表明，與使用未改性的BT粒子填充的復(fù)合材料相比，使用改性BT粒子填充的復(fù)合材料的斷面中孔洞減少，并且對應(yīng)的損耗峰向高溫方向位移，證明羥基化處理使得復(fù)合材料中的填料粒子與基體具有更好的結(jié)合性。這種良好的結(jié)合性使得復(fù)合材料的介電性能具有較好的溫度穩(wěn)定性以及頻率穩(wěn)定性，同時使其損耗因子也有所降低。復(fù)合材料界面結(jié)合性的

4、提高歸結(jié)于填料粒子與PVDF基體之間形成的氫鍵。
　　 (2)為了降低復(fù)合材料的損耗因子，利用原位聚合的方法在多壁碳納米管(MWNTs)的表面上包覆了一層電導(dǎo)率較低的本征態(tài)聚苯胺(EB)，制備出具有核-殼結(jié)構(gòu)的功能填料MEB。與MWNTs/PVDF復(fù)合材料相比，MEB/PVDF復(fù)合材料具有較小的損耗因子、較低的電導(dǎo)率以及較大介電常數(shù)，這都由于MEB所具有的核-殼結(jié)構(gòu)引起。Raman光譜證明PVDF分子與填料粒子之間存在相互作用，

5、這種相互作用降低了PVDF分子的運動能力，使得復(fù)合材料表現(xiàn)出較好的溫度穩(wěn)定性。
　　 (3)為了降低復(fù)合材料的逾滲閾值，采用了二維納米材料石墨烯(RGO)及其改性粒子作為填料來制備高介電復(fù)合材料。通過將氧化石墨在EB溶液之中還原，得到改性RGO粒子(記為REB)。材料的接觸角測試以及沉降實驗表明，REB粒子更容易在溶劑中分散，并且與PVDF的極性更加接近。介電性能測試表明，與RGO/PVDF復(fù)合材料相比，REB/PVDF復(fù)合材料

6、在低頻下具有較大的介電常數(shù)以及較小的損耗因子，并且具有較小的逾滲閾值。
　　 (4)將BT以及REB粒子同時加入到PVDF聚合物基體中制備出三相復(fù)合材料，以進一步改善材料的介電性能。結(jié)果表明隨著填料濃度的上升，復(fù)合材料的介電常數(shù)變大。增加BT粒子的濃度可以使得復(fù)合材料的出現(xiàn)逾滲現(xiàn)象，表明向復(fù)合材料中同時加入BT與REB粒子能夠產(chǎn)生協(xié)同作用。與REB/PVDF復(fù)合材料相比，BT-REB/PVDF復(fù)合材料具有更大的介電常數(shù)和更小的損