強(qiáng)場(chǎng)分子軌道結(jié)構(gòu)探測(cè)與成像研究.pdf

1、超快激光脈沖具有極短的脈沖寬度和極高的峰值功率,它的出現(xiàn)為人類(lèi)提供了一種在極端條件下研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程的強(qiáng)大探測(cè)工具,促進(jìn)強(qiáng)場(chǎng)物理學(xué)取得了重大突破和飛速發(fā)展。強(qiáng)場(chǎng)物理學(xué)的最新研究進(jìn)展已經(jīng)表明,超快脈沖激發(fā)分子強(qiáng)場(chǎng)過(guò)程所發(fā)射出來(lái)的光、電子信號(hào)中攜帶有豐富的被探測(cè)分子的分子軌道結(jié)構(gòu)信息,對(duì)這些光、電子信號(hào)進(jìn)行分析和重構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)分子軌道的結(jié)構(gòu)探測(cè)以及成像。由于分子軌道是反映分子性質(zhì)的最重要信息載體,因而開(kāi)展對(duì)于分子軌道的成像和

2、結(jié)構(gòu)探測(cè)研究將有助于人們更加直觀和深入的認(rèn)識(shí)微觀物質(zhì)世界物理過(guò)程和化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的物理學(xué)本質(zhì)。這不僅對(duì)于物理學(xué),而且對(duì)于化學(xué)、材料科學(xué)、生命科學(xué)等學(xué)科的發(fā)展都將具有重要的促進(jìn)作用。在過(guò)去的十年里,針對(duì)超快激光驅(qū)動(dòng)下的分子軌道成像研究工作取得了快速的發(fā)展,包括基于超快激光隧穿掃描機(jī)制的分子軌道成像、基于分子高次諧波的分子軌道層析成像等在內(nèi)的成像方案紛紛被提出并得到了運(yùn)用。在已有的研究工作的基礎(chǔ)上,以消除成像畸變降低成像誤差、簡(jiǎn)化成像實(shí)驗(yàn)方案

3、降低實(shí)驗(yàn)難度、拓展分子軌道成像應(yīng)用范圍等為當(dāng)前分子軌道成像發(fā)展的主要目標(biāo),仍然還有很多問(wèn)題亟待人們?nèi)ソ鉀Q。為了促進(jìn)分子軌道成像研究的進(jìn)一步開(kāi)拓,本論文開(kāi)展了以下幾方面的工作:
　　(1)基于超快激光隧穿掃描的探測(cè)機(jī)制,提出了一種采用圓偏脈沖的實(shí)現(xiàn)分子軌道單發(fā)成像的新方案。該方案簡(jiǎn)化實(shí)驗(yàn)過(guò)程,避免了傳統(tǒng)方案多次預(yù)排列-探測(cè)帶來(lái)的實(shí)驗(yàn)誤差及成像畸變,并且可以拓展應(yīng)用于傳統(tǒng)方案難以處理的不對(duì)稱分子成像。此外,還提出通過(guò)采用橢圓偏振脈沖實(shí)

4、現(xiàn)具有空間選擇性的不對(duì)稱分子軌道結(jié)構(gòu)探測(cè)的方案。
　　(2)提出了一種基于高次諧波產(chǎn)生的分子軌道層析成像新重構(gòu)算法。這一算法克服了傳統(tǒng)重構(gòu)算法中所存在的“節(jié)面問(wèn)題”,可以更加準(zhǔn)確的實(shí)現(xiàn)了具有二重鏡面反對(duì)稱性的分子軌道的重構(gòu),拓展了分子軌道層析成像的應(yīng)用范圍。
　　(3)提出基于雙色光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的極性分子的分子軌道層析成像方案。我們指出極性分子特有的固有偶極矩效應(yīng)會(huì)對(duì)其分子軌道的成像過(guò)程產(chǎn)生不利的影響,導(dǎo)致已有的成像方案失效。針對(duì)