超短脈沖強(qiáng)激光場中線性分子排列和高次諧波輻射研究.pdf

1、高次諧波輻射具有波長短、高度相干性和超短時間脈沖寬度的特性，使其成為很有前景的軟X射線光源，并在分子結(jié)構(gòu)成像、超快動力學(xué)等阿秒科學(xué)研究領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價值。軟X射線光源和阿秒科學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用（阿秒脈沖、飛秒光譜、高分辨率相干成像、XUV波段非線性過程）要求高次諧波輻射具有更高的高亮度以及更短的波長。因此需要增加高次諧波輻射轉(zhuǎn)換以及擴(kuò)展高次諧波輻射截止級次，并產(chǎn)生相干可調(diào)諧的高次諧波輻射。目前比較常見的是利用原子獲得高次諧波輻射，相比之下線

2、性分子具有更多的空間自由度，線性分子在飛秒激光電場作用下產(chǎn)生分子排列，不同排列程度的線性分子會影響分子高次諧波輻射強(qiáng)度，使得分子高次諧波輻射更容易被控制和調(diào)節(jié)。本論文致力于超短激光脈沖產(chǎn)生線性分子排列和高次諧波輻射研究。
　　本文將線性分子看做剛性轉(zhuǎn)子系統(tǒng)，引入了激光誘導(dǎo)產(chǎn)生的線性分子相互作用勢能，得到了飛秒激光雙脈沖產(chǎn)生線性分子排列的理論模型。理論計算結(jié)果表明，引入第二束飛秒激光脈沖后線性分子排列狀態(tài)得到明顯改善。并且改變第二束

3、飛秒激光脈沖的強(qiáng)度會顯著影響線性分子的排列狀態(tài)。從理論上證明了利用飛秒激光雙脈沖產(chǎn)生強(qiáng)的線性分子排列狀態(tài)的可行性，為將來開展對高次諧波輻射操控的實驗研究提供了一定的理論基礎(chǔ)。
　　在線性分子排列理論基礎(chǔ)上，實驗研究了排列的線性N2和O2分子高次諧波輻射過程，獲得了分子軸與飛秒激光偏振方向不同的夾角條件下產(chǎn)生的高次諧波輻射光譜。當(dāng)N2分子軸與飛秒激光電場偏振方向平行時，獲得最大的分子高次諧波強(qiáng)度；當(dāng)N2分子軸與飛秒激光電場偏振方向垂

4、直時，分子高次諧波強(qiáng)度受到抑制。對于O2分子，當(dāng)分子軸與飛秒激光電場偏振方向夾角為40°時，分子高次諧波輻射強(qiáng)度最高；當(dāng)分子軸與飛秒激光電場偏振方向平行或垂直時，分子高次諧波強(qiáng)度受到抑制。實驗結(jié)果表明，利用線性分子排列技術(shù)可以控制高次諧波輻射過程。
　　針對單色飛秒激光脈沖產(chǎn)生高次諧波強(qiáng)度較低的問題，提出利用雙色（800.00 nm基頻光和400.00 nm倍頻光）飛秒激光增強(qiáng)高次諧波輻射強(qiáng)度。將BBO晶體放置在聚焦透鏡前端和后端

5、，獲得雙色單焦點和雙焦點兩個不同的飛秒激光脈沖。雙色單焦點激光脈沖改善了低級次高次諧波輻射的轉(zhuǎn)換效率，并觀察到偶次諧波的產(chǎn)生。利用聚焦透鏡和真空靶室窗片對不同激光波長的折射率差異產(chǎn)生了雙色雙焦點飛秒激光脈沖，此脈沖獲得了顯著增強(qiáng)的高次諧波輻射，實驗發(fā)現(xiàn) CO2分子諧波 H23強(qiáng)度提高了65倍。此外，實驗研究了光闌通光孔徑對高次諧波輻射強(qiáng)度的影響，適當(dāng)減小光闌孔徑有利于產(chǎn)生相位匹配的高次諧波輻射。最后，實驗研究了飛秒激光的橢圓偏振率對Xe

6、、Ar原子和N2分子高次諧波輻射強(qiáng)度的影響。由于電子與N2分子具有更大的碰撞復(fù)合截面，有利于減弱分子對激光脈沖偏振的影響，因此，分子高次諧波對橢圓偏振的激光脈沖具有更弱的依賴性。
　　單一氣體介質(zhì)中，He原子高電離閾值特性和Xe原子低電離能特性不利于獲得短波長、高強(qiáng)度的高次諧波輻射，針對這一問題，提出了采用Xe-He混合氣體作為產(chǎn)生介質(zhì)增強(qiáng)高次諧波輻射光子能量的實驗方案。實驗發(fā)現(xiàn)Xe-He混合氣體中產(chǎn)生的最高諧波級次從Xe中的H2

7、1（32.61 eV）增加到了H25（38.82 eV）。此外，以Xe-Ar混合氣體作為介質(zhì)可以產(chǎn)生Xe+高次諧波輻射，可以增加高次諧波的光子能量。最高諧波級次從Ar中的H33（51.25 eV）增加到了混合氣體中的H37（57.46 eV）。此外，提出了利用氣體管裝置產(chǎn)生高次諧波輻射的實驗方案。討論了飛秒激光脈沖能量、充氣氣壓以及氣體管中飛秒激光焦點位置等參數(shù)對高次諧波光子能量的影響，分析了高次諧波截止區(qū)域擴(kuò)展的原因。通過移動氣體管改

8、變飛秒激光焦點在氣體管中的位置，N2截止區(qū)域諧波在氣體管端口附近獲得極大值，平臺區(qū)域諧波在氣體管中心位置獲得極大值。
　　最后，在實驗上研究了緊聚焦飛秒激光在氣體盒和氣體管裝置中產(chǎn)生相干可調(diào)諧的高次諧波輻射特性，并討論了飛秒激光功率密度、充氣氣壓、氣體種類以及激光焦點位置對高次諧波藍(lán)移特性的影響。產(chǎn)生高次諧波藍(lán)移的主要原因是自相位調(diào)制效應(yīng)。但是，對于低電離能的Xe原子，非絕熱效應(yīng)導(dǎo)致了高次諧波藍(lán)移現(xiàn)象的產(chǎn)生。在氣體盒裝置中獲得了0