新型醌介體改性材料的制備及其強化含氮芳香化合物和Cr(Ⅵ)生物還原研究.pdf

1、目前，有毒難降解有機污染物和重金屬類物質(zhì)造成的水污染問題相當(dāng)嚴(yán)峻。微生物修復(fù)法是控制這兩類污染物的有效途徑。然而，在厭氧條件下，微生物代謝緩慢及自身電子轉(zhuǎn)移的局限性，導(dǎo)致這些污染物的厭氧還原速率較低。醌類物質(zhì)能夠加速電子從初級電子供體到最終電子受體的傳遞速度，使污染物的還原速率提高一到幾個數(shù)量級。因此，醌類物質(zhì)在上述環(huán)境污染物化學(xué)/生物還原中的應(yīng)用受到人們的關(guān)注。由于溶解態(tài)醌會隨出水流失對環(huán)境造成二次污染，固定化醌更具有實用價值?；谏?/p>

2、述背景，本論文旨在開發(fā)新型醌介體改性材料，研究其強化含氮芳香化合物及六價鉻還原性能，并探索細(xì)菌對醌介體改性材料的基因表達(dá)響應(yīng)。
　　以滌綸布(PETFC)為載體，應(yīng)用兩步共價化合方法制備得到醌介體改性滌綸布(AQS-PETFC)，并研究了AQS-PETFC強化含氮芳香化合物還原的性能。結(jié)果表明:滌綸布表面醌基固定量可達(dá)到0.012 mmol·g-1 cloth;AQS-PETFC(0.05 mM)可將多種偶氮染料及硝基芳香化合物的

3、厭氧生物還原速率提高1.6-3.7倍;AQS-PETFC可用作生物載體，長期工作時表面的醌基基團(tuán)可能會被微生物及其分泌物覆蓋，需定期進(jìn)行清理。
　　以還原后的氧化石墨烯(RGO)為載體，應(yīng)用兩步共價化合方法，制備得到醌介體改性石墨烯(AQS-RGO)，并研究了AQS-RGO強化偶氮染料酸性黃36(AY36)化學(xué)/生物還原的性能。結(jié)果表明:在石墨烯表面醌基固定量可達(dá)到0.016 mmol AQSg1 RGO;AQS-RGO既可以強化

4、AY36的化學(xué)還原，也可以強化其生物還原;AQS-RGO強化AY36化學(xué)還原時，最適pH為6，溫度影響遵循Arrhenius趨勢;AQS-RGO強化AY36生物還原有劑量依賴性，本實驗中100 mg·L-1的劑量強化效果最好。
　　以氧化石墨烯(GO)為載體，通過一步醌基化反應(yīng)得到醌基氧化石墨烯(Q-GOs)，并研究了Q-GOs強化Cr(Ⅵ)生物還原的性能。研究表明:2-氨基蒽醌(AQ)和2-氨基-3-氯-1，4-萘醌(NQ）的固

5、定效率分別約為2.69 mmol AQ·g-1 GO和1.93 mmol NQ·g-1GO;從活性污泥中篩選出一株兼性厭氧鉻還原菌，經(jīng)形態(tài)生理特性和16S rDNA鑒定命名為Acinetobacter sp.HK-1，菌株HK-1還原鉻的最適條件為1g·L-1葡萄糖，pH為7，溫度為35℃，此時鉻還原速率為3.82 mg·h-1·g-1 cell;當(dāng)反應(yīng)體系中加入50 mg·L-1 NQ-GO時，相同條件下鉻還原速率可達(dá)到190 mg·

6、h·-1·g-1 cell，同濃度的AQ-GO強化效果不如NQ-GO;加入醌介體改性氧化石墨烯能夠提高鉻還原酶的活性，使細(xì)胞膜的鉻還原酶活性提高18.1倍，細(xì)胞質(zhì)和周質(zhì)混合物的鉻還原酶活性提高7.3倍。
　　以大腸桿菌MG1655為模式菌株，采用基因芯片技術(shù)研究了大腸桿菌對固定醌(AQSim)以及高極性偶氮染料酸性紅18(AR18)的響應(yīng)，同時采用RT-PCR技術(shù)驗證了基因芯片數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，用基因敲除技術(shù)驗證了基于芯片數(shù)據(jù)的可能機