多級孔AlKIt-1為載體加氫脫硫催化劑制備及性能研究.pdf

1、為解決化石燃料燃燒造成的環(huán)境污染問題，國家不斷出臺環(huán)境法規(guī)，對柴油等燃料中硫元素含量進行嚴格限制。研究開發(fā)深度加氫脫硫催化劑以解決柴油中硫化物超標問題迫在眉睫。近年來介孔材料引起了科學界的廣泛關注，KIT-1具有獨特的三維蠕蟲狀短孔道，相比于MCM-41的一維孔道有利于反應物和產物的擴散。本文采用水熱合成法制備了ZSM-5/KIT-1(ZK-1)介微孔復合分子篩以及多級孔納米AlKIT-1雙介孔分子篩，并以其作為載體，通過浸漬法負載活性

2、金屬Ni Mo制備高活性加氫脫硫催化劑。采用X射線衍射(XRD)、NH3化學吸附(NH3-TPD)、N2物理吸附、掃描電鏡(SEM)、吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)等手段對載體和催化劑的孔道結構、酸性以及表面活性物種進行了表征。并在模擬燃料油DBT和4，6-DMDBT的加氫脫硫反應中考察了催化劑的催化性能。
　　本文分別以NiMo/ZK-1和NiMo/AlKIT-1為催化劑，考察了反應條件對催化劑在DBT和4，6-DMDBT的HD

3、S反應中催化性能的影響。研究結果表明，HDS反應脫硫率隨著溫度和壓力先升高后下降;脫硫率隨著氫油比的增加先增加。同時反應條件也影響HDS的反應路徑，低溫高壓條件下有利于反應沿著加氫(HYD)路徑進行。
　　本文以NiMo/ZK-1為催化劑，考察了金屬原子比(Ni/Ni+Mo)對催化劑催化HDS反應脫硫率的影響。在對不同金屬Ni/Ni+Mo制備的催化劑的反應評價中，催化劑脫硫率隨著金屬Ni/Ni+Mo增大先升高后降低，Ni/Ni+M

4、o=0.3時，催化劑達到最高活性，在溫度320℃、壓力3MPa，VH2/VOil=300條件下，脫硫率可達97.4％，繼續(xù)增大Ni/Ni+Mo，反應活性反而降低，這是由于過量的金屬組分可能形成晶相物種，占據了部分載體孔道，不利于含硫化合物在催化劑孔道內反應。
　　本文以多級孔AlKIT-1為載體制備NiMo/AlKIT-1催化劑，考察載體硅鋁比對催化劑性能影響。研究結果表明，隨著Si/Al增加，載體AlKIT-1的孔徑、孔容和比表