ZnO基復(fù)合載體負(fù)載Ni基催化劑催化噻吩加氫脫硫的研究.pdf

1、隨著全球石油消費(fèi)量的持續(xù)增長，石油資源的重質(zhì)化、劣質(zhì)化程度的加深，油品的燃燒對(duì)環(huán)境的影響越來越嚴(yán)重，重油的深加工和利用日趨重要。因此，燃油加氫脫硫(HDS)成為一個(gè)具有經(jīng)濟(jì)和現(xiàn)實(shí)意義的課題。在HDS技術(shù)的眾多影響因素中，改進(jìn)加氫脫硫催化劑是實(shí)現(xiàn)生產(chǎn)低硫燃料的廉價(jià)選擇之一，催化劑的水平直接影響著加氫技術(shù)的先進(jìn)性和經(jīng)濟(jì)性。 本文第一部分采用固相合成法制備了復(fù)合氧化物載體ZnO-Al2O3、ZnO-ZrO2、ZnO-TiO2，以鎳為活

2、性組分，考察了各催化劑對(duì)噻吩加氫脫硫反應(yīng)的催化性能?；钚詼y試結(jié)果表明，復(fù)合氧化物載體負(fù)載的鎳催化劑的催化活性明顯高于ZnO單載體負(fù)載的催化劑，其中Ni/ZnO-ZrO2催化劑活性最好，反應(yīng)溫度為400℃時(shí)噻吩轉(zhuǎn)化率可達(dá)74％。這是由于復(fù)合氧化物具有較大的比表面積，有利于活性組分的分散，NiO更容易被還原為活性Ni0，催化劑表面具有更多的吸附中心，因此，催化劑有更好的活性。 本文第二部分用固相合成法、微乳法、沉淀法三種方法制備了載

3、體ZnO-ZrO2，考察了載體的制備方法對(duì)催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，固相合成法制備的載體負(fù)載的催化劑催化性能最好；微乳法的次之；而采用沉淀法制備載體負(fù)載的催化劑催化活性最差，噻吩轉(zhuǎn)化率為51％。這是由于固相合成法和微乳法制備的載體均具有較大的比表面積，有利于活性組分的分散，其所負(fù)載的體相NiO更容易被還原，催化劑表面具有更多的有效吸附中心，從而有利于反應(yīng)進(jìn)行。 另外，本文以Co、Mo為第二組分采用浸漬法制備了Ni-Co/Z

4、nO-ZrO2、Ni-Mo/ZnO-ZrO2催化劑，考察了Co、Mo的摻雜對(duì)催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Co的加入提高了Ni/ZnO-ZrO2催化劑的催化性能，反應(yīng)溫度為400℃時(shí)噻吩轉(zhuǎn)化率可達(dá)97.3％。相反，Mo的摻雜降低了該催化劑的催化性能。主要是由于Co的摻雜使活性組分Ni高度分散，因而降低了催化劑中活性組分Ni的還原溫度，催化劑表面有更多的活性中心；而Mo摻雜的催化劑中Ni還原不完全，部分活性組分以NiO形式存在，活性中心