包覆型MCM-41-Hβ復(fù)合分子篩的合成及其催化苯酚異丙醇擇形烷基化性能.pdf

1、碩士學(xué)位論文包覆型MCM一41／Hp復(fù)合分子篩的合成及其催化苯酚異丙醇擇形烷基化性能PreparationofovergrowthtypeMCM41／Hpcompositeforshapeselectivealkylationofphenolwithisopropanol作者姓名：賈邀丞學(xué)號(hào)：21307103完成日期：星Q!魚生墨旦大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要盡管沸石分

2、子篩具有擇形催化作用，但是在沸石的外表面仍會(huì)發(fā)生非擇形反應(yīng)。鈍化沸石分子篩外表面的酸性位可以減少副產(chǎn)物的形成，從而提高催化劑的擇形性。然而，很多情況下，擇形性提高的同時(shí)會(huì)導(dǎo)致催化活性的降低。為在不影響沸石催化劑活性的前提下提高催化劑的擇形性，我們采用水熱合成的方法，合成出了包覆型介微孔復(fù)合材料MCM一41／H13。采用XRD、N2吸附一脫附、TEM、吡啶紅外和NH3一TPD等手段對(duì)其進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，我們成功合成出同時(shí)包含介孔和微孔

3、雙重孔道結(jié)構(gòu)的MCM一41tHl3包覆型復(fù)合材料，H13沸石的外表面包覆一層MCM一41介孔相，并且MCM41的一維孔道是由HB沸石內(nèi)核向外生長。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)有可能使得分子在介孔孔道中擴(kuò)散基本不受影響，但在外表面的非擇形反應(yīng)基本被抑制。本論文考察了模板劑與硅源摩爾比、體系pH值、合成溫度和合成時(shí)問分別對(duì)包覆型復(fù)合材料合成的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，復(fù)合材料的合成受上述因素影響較大。當(dāng)以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為模板劑合成MCM41／H1

4、3復(fù)合材料時(shí)，最佳合成條件為：模板劑與硅源的摩爾比為023、pH=ll、合成溫度為120oC，合成時(shí)問為48h。當(dāng)以十六烷基三三甲基氯化銨(CTAC)為模板劑合成MCM一41／H13復(fù)合材料時(shí)，最佳合成條件為：模板劑與硅源的摩爾比為026、pH=11、合成溫度為120oC，合成時(shí)間為48h。本論文以苯酚和異丙醇的烷基化反應(yīng)為探針反應(yīng)，對(duì)比考察了以cTAB和c1Ac為模板劑合成的MCM41／HIB復(fù)合材料與HB、MCM一41的催化性能。結(jié)